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中国科学院生态环境研究中心在热活化触发光催化化学方面取得进展
2024/03/31
图 热活化触发光催化氧化甲苯苄基C-H和还原CO2的机制示意图
在国家自然科学基金项目(批准号22125606、21976198、21777175)资助下,
中国科学院生态环境研究中心宋茂勇课题组的研究成果以
“热活化触发La2CoxMn2-xO6的光催化性能
(Triggering photocatalytic performance of La2CoxMn2-xO6 via heat activation)”为题,
于2023年10月24日在线发表于《美国科学院院刊》
(Proceedings of National Academy of Sciences of the United States of America),
论文链接为:https://doi.org/10.1073/pnas.2310004120。
La基钙钛矿拥有优异的吸光性能,但是价带光催化氧化电位的偏低使得许多化学键难以断裂。
研究团队提出了“热活化,光断键”反应模式,用以触发La基钙钛矿的光催化活性。研究发现,
利用加热能够活化降低甲苯的苄基C-H解离能,解决了光激发La2CoxMn2-xO6钙钛矿
产生的h+氧化电位偏低难题,从而使光催化选择氧化甲苯苄基C-H反应发生。
其中,光学性质最佳的La2Co1.5Mn0.5O6钙钛矿表现出最佳的光催化性能,
对甲苯的转化率达到22866.67 mmol×gcat-1×h-1,获得的高附加值
产物产率达到550.00 mmol×gcat-1,这是目前所见报道中的最大值。
此外,这种“热活化,光断键”模式同样适用于光催化
还原CO2反应。通过加热活化水的H-O,
同时光激发La2Co1.5Mn0.5O6产生h+成功断裂H-O提供H+,触发光催化还原CO2反应,
生成单一产物CH4。
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