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实现重大突破!陕西理工大学打破校史,发表首篇Nature!
2024/03/13
就在近日,陕西理工大学于琦教授作为共同第一作者,在Nature在线发表题为“Geminal-atom catalysis for cross-coupling”的研究论文,该成果开发了新型非均相双原子铜催化剂并首次提出了动态偶联机理,得到国家自然科学基金项目及陕西省科技厅项目的大力资助。值得一提的是,这是陕西理工大学首次以共同一作单位在Nature发表文章,创造历史!
具体是新加坡国立大学吕炯、朱烨、许民瑜、新加坡科技研究局席识博、清华大学李隽及瑞士苏黎世联邦理工学院 Javier Pérez-Ramírez共同通讯,新加坡国立大学Hai Xiao, Zheng Yang,Guo Na,和陕西理工大学于琦教授为共同第一作者。
据了解,陕西理工大学于琦为材料科学与工程学院教授,现为陕西省催化基础与应用重点实验室副主任,陕西理工大学石墨烯研究所所长。长期从事纳米材料与催化化学领域研究,已发表SCI论文40余篇。主持国家自然科学重大计划培育项目子课题1项、国家自然科学青年基金项目1项、国际交流合作项目3项等。授权国家发明专利8项,荣获汉中市青年科技奖、汉中市自然科学一等奖、二等奖等奖项。
在《Geminal-atom catalysis for cross-coupling》中该研究开发了一类新的非均相GACs,由对低价金属中心组成,具有规则的基态分离和适当的配位动力学以实现位点协同性。该概念用于锚定在纳米晶PCN载体上的铜原子,该载体定义了约4Å金属位点的接近度,并使其在反应过程中具有适应性配位。对叠氮化物-炔环加成、碳-碳和碳杂原子键形成等多种交叉偶联反应的催化评价表明,与基于氮掺杂碳主体的金属密度相似的传统SACs相比,GACs具有优越的性能。
研究结果表明,GACs克服了铜催化交叉偶联反应中缓慢的氧化加成,尽管铜的成本和环境足迹较低,但与钯催化剂相比,传统上限制了其应用范围。详细的结构和机理分析证实了金属中心在生殖部位的协同性,通过动态桥耦合机制实现了底物的有效活化。在生物相关药物的生产和转化为连续流方面的进一步证明了SACs的广泛合成能力。通过事前生命周期评估(LCA)对当前GACs路线的环境效益进行量化,与传统的均质合成方法进行比较,突出了四个既定指标的足迹减少。
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