海水提铀为拓展核燃料资源供给提供了重要途径。然而，海水中铀浓度极低、共存离子竞争强且海洋服役环境复杂，传统吸附体系主要依赖表面配位或离子交换实现铀的富集，容易受到传质受限、竞争吸附和位点饱和的影响；同时，吸附过程难以同步实现铀酰离子的价态转化与稳定固化，限制了铀的深度分离与长期回收。光催化提铀利用光生电子将溶解态六价铀还原为难溶的四价铀产物，为铀的选择性富集、价态调控与高效分离提供了新的技术路径。共价有机框架（COFs）材料的分子结构精准可控设计，为调控光生载流子行为提供了先进平台，但电子–空穴复合和活性位点电子供给不足严重限制了光催化性能。尽管给体–受体结构和内建电场有助于载流子分离，如何在原子尺度将电子定向输运至铀结合位点，是光催化海水提铀领域亟需突破的关键科学问题。

材料科学与工程学院郭少军团队前期提出了弱电子局域化增强相干输运的新策略，显著提升了光催化核废水除铀性能（Nat. Commun.  2026, 17, 3262）。在此基础上，团队首次提出了局域势阱（LPW）分子工程新策略，以1,3,5-三（4-氨基苯基）三嗪（TAPT）和5,5′-二甲酰基-2,2′-联吡啶（DFBP）为构筑单元，制备了具有局域势阱的新型共价有机框架（TAPT–DFBP COFs）。通过在芳香骨架中引入吡啶氮，打破了局域结构对称性并重构前线轨道分布，在TAPT–DFBP COFs中“挖”出系列能够引导并富集电子的局域势阱（图1a），其可为激发态电子开辟出多条定向迁移通道，使光生电子沿特定路径注入吡啶氮活性位点，有效抑制了电子–空穴复合；同时，吡啶氮还参与铀物种的配位结合，实现了电子富集位点与铀结合位点的空间耦合。引入局域势阱后，TAPT–DFBP COFs的激发态载流子寿命由29.4ps延长至244.6ps（图1b、c），激子结合能由88.2meV降至52.9meV，表明其载流子分离能力显著增强（图1d、e）。

图1. 局域势阱设计与载流子动力学。a：局域势阱促进电子局域富集的能量示意图；b、c：TAPT-BPDB COFs与TAPT-DFBP COFs的超快瞬态吸收图谱；d、e：TAPT-BPDB COFs与TAPT-DFBP COFs的变温荧光光谱图

理论研究表明，TAPT–DFBP COFs具有4条通道（S0→S4、S0→S5、S0→S7和S0→S8），而无局域势阱的TAPT–[1,1′-联苯]-4,4′-二甲醛（BPDB）COFs仅具有1条激发态电子转移通道（S0→S10）（图2）。上述结果从微观层面证实，LPW能够拓展激发态电子的定向转移路径，显著促进光生电子–空穴对分离效率。

图2. 激发态过程计算。TAPT-BPDB COFs与TAPT-DFBP COFs的S1—S10激发态电子、空穴密度空间分布

面向催化剂放大与连续运行，团队建立了卷对卷制膜平台（图3a），并将COF膜集成于流动式光催化提铀装置。在模拟海水条件下，装置的平均提铀速率达到7.25mgg-1d-1（图3b），是已报道的海水提铀材料的最高水平（图3c）。

图3. 规模化合成与流动式提铀性能。a：COFs薄膜的卷对卷制备平台；b：光催化提铀速率随提取时间变化；c：TAPT-DFBP COFs与已报道高性能材料的光催化提铀速率对比

团队进一步将150cm×250cm的大面积TAPT-DFBP COF膜应用到辽宁大连小长山岛的海上平台，在真实海洋环境中运行7天，提铀容量达8.9mgg-1，这是COF基材料首次在实际海洋环境中实现光催化提铀（图4a）。此外，该材料在光照下对大肠杆菌等4种典型海洋微生物的抑制率超过99%，能有效抵御生物污损，为长期海上作业扫清了障碍（图4b）。

图4. COF膜规模制备与实际海水提铀验证。a：大面积COF膜在小长山岛的海试现场；b：光照与黑暗条件下TAPT-BPDB COFs与TAPT-DFBP COFs对四种典型细菌的抑菌率

本研究以“Localized potential wells enabling directional electron transport boost photocatalytic uranium extraction from natural seawater”为题，于2026年9月9日在线发表于《自然-水》（Nature Water）。

《自然-水》同日刊发了美国橡树岭国家实验室杰出研究员Costas Tsouris撰写的News&Views评述“Accessing the oceanic uranium reserve”。评述指出，本研究在真实海洋环境中的海试成功构成了少见且具有实际意义的应用基准，增强了该COFs膜与传统偕胺肟基聚合物竞争的可信度；本文提出的非对称COFs架构是海洋铀回收领域具有吸引力的路径，有望为长期、韧性的核燃料供给提供重要方案（图5）。

图5.《自然-水》同期News&Views专题评述

北京大学为本研究的第一完成单位；北京大学徐亚超和上海交通大学周众为本论文的共同第一作者；郭少军、哈尔滨工程大学王君、北京化工大学刘友星为本论文的共同通讯作者。

本研究得到国家自然科学基金、教育部学科突破先导计划、北京卓越青年科学家计划、国家重点研发计划、中央高校基本科研业务费、辽宁滨海实验室等的资助。