图 利用可解释性AI算法揭示金属-载体相互作用本质的示意图

　　在国家自然科学基金项目（批准号：22221003、22173058、22372153、91945302）资助下，中国科学技术大学李微雪教授团队通过可解释人工智能（AI）算法，结合实验数据，揭示了金属-载体相互作用的本质，建立了其与材料性质之间的控制方程，提出“强金属-金属作用原理性判据”，解决了氧化物包裹金属催化剂的难题。相关成果以“氧化物负载金属催化剂的金属-载体作用本质（Nature of Metal-Support Interaction for Metal Catalysts on Oxide Supports）”为题，发表在《科学》（Science）杂志上，文章链接http://science.org/doi/10.1126/science.adp6034。

　　负载型金属催化剂是化学工业过程最广泛使用的催化剂之一，金属-载体相互作用的本质及其调控是高效、稳定催化剂研发中所面临的重大科学问题。早在1978年，科学家们发现氧化物载体在高温环境下会包裹金属催化剂，该现象被归结为强金属-载体相互作用所致。然而，由于该作用敏感的依赖于催化剂的各种性质、制备过程和反应条件等，使得发展具有预测能力的一般性理论变得极具挑战。

　　针对以上难题，研究团队汇总了多篇文献中的界面作用实验数据，通过可解释性AI算法，由材料基本性质作为特征，经过迭代式的数学操作，构建了一个由高达300亿个表达式所组成的特征空间。再利用压缩感知算法，结合理论推导，从中筛选出物理清晰、数值准确的描述符，成功建立了金属-载体相互作用与材料性质之间的控制方程。该方程除了包含金属-氧相互作用外，还突破性地包含了金属-金属相互作用这一关键新变量。研究发现，该作用是决定载体效应的关键因素。大规模神经网络势函数分子动力学模拟揭示，金属-金属相互作用还决定了氧化物包覆金属的动力学速率，以及包覆界面处金属-金属键的占比。基于此，团队提出了“强金属-金属作用原理性判据”，用以预测包覆现象的出现。该判据不仅解释了迄今为止几乎所有观测到的氧化物包覆现象，还预测了更广泛的有待发现的新体系。

　　上述所提出的“金属-载体相互作用”理论很好的普适性。该理论适用于氧化物负载的金属纳米催化剂、金属单原子分散催化剂，以及金属负载的氧化物薄膜催化剂。“强金属-金属作用原理性判据”，原则上也同样适用于其他金属化合物载体的包覆行为。这一成果将助力于高活性、高选择性、高稳定性催化剂的优化设计，有望加快新催化材料和新催化反应的发现。