中国科学院物理研究所在金属玻璃中类液原子发现与机理研究方面取得进展
2024/04/23
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图 （a）金属玻璃类液原子的粘度变化实验表征；（b）类液原子的分子动力学模拟证据
在国家自然科学基金项目（批准号：52192600、61888102、11790291、52031016、51631003）等资助下，中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心白海洋研究员团队在金属玻璃中类液原子发现与机理研究方面取得进展。相关研究成果以“密堆积固体玻璃中的液态原子（Liquid-like atoms in dense-packed solid glasses）”为题，于2022年8月15日在线发表在《自然?材料》（Nature Materials）期刊上。论文链接：https://www.nature.com/articles/s41563-022-01327-w。
玻璃材料是一种特殊的固体材料，具有超强、超硬、堆积致密等典型的固体特性，同时又具有像液体一样无序的原子结构，是一个典型的复杂体系。虽然玻璃材料在生活中随处可见，并且人类使用玻璃已有上千年的历史，科学家们仍然无法给出玻璃的微观结构和动力学图像。尽管玻璃具有和液体类似的微观结构，但人们一般认为其内部原子都已经失去了像液体一样大范围运动的能力，玻璃也通常被称为冻结的液体。
实验上直接观测金属玻璃中原子运动是一件非常困难的事情，研究人员采用动力学激发的方式去研究玻璃内部的原子运动。当外加扰动的频率与内部原子运动的频率相当时，原子运动会与外场发生共振吸收，从而在实验中能测量到特征的损耗峰。研究人员重点关注了金属玻璃在低温下出现的损耗峰，即快弛豫峰。这一动力学模式比以往观察到的玻璃内对应原子大范围运动的α弛豫以及对应局域运动的β弛豫都要更快，意味着金属玻璃中存在着超出传统认识的运动更快的原子。对大量不同体系动力学激活能的测量表明，快弛豫的激活能和高温液体动力学的激活能保持一致。对比不同弛豫过程的弛豫时间，发现高温液体的动力学和玻璃固体中的快弛豫满足相同的Arrhenius关系（图a），这意味着在液体冷却过程中，高温液体的动力学模式并没有被完全冻结，一些原子可以延续高温液体的Arrhenius关系至玻璃固体中，导致了玻璃固体室温下的超快滞弹性和低温下的快动力学耗散峰。进一步，研究者使用分子动力学模拟详细表征了La-Al体系中类液原子的运动特征和继承过程，发现在室温下部分具有极其无序拓扑环境的Al原子就会发生类似熔化的长程扩散行为，并且呈现出链状运动的特征（图b）。这种链状运动在高温液体中已经产生，并且会随温度降低越来越显著，直至在玻璃固体中表现为低温下的快动力学模式，这表明类液原子的继承本质上是对链状运动模式的继承。
此项研究突破了玻璃的传统微观图像，揭示出金属玻璃部分固体部分液体的本质。这种新的物理图像不仅澄清了玻璃在低温下快弛豫模式的起源，也将有助于构建玻璃的动力学-性质关系。例如，这些类液原子会导致金属玻璃室温下明显的滞弹性行为，并很可能和金属玻璃的塑性变形密切相关。此外，金属玻璃中类液原子和结构无序的关联也将对研究其他固体物质中的超快扩散带来启发，如超离子态的结构起源以及固体电解质的离子迁移等。
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