图 一维硅酸盐链到三维超大孔分子筛的拓扑缩合

　　在国家自然科学基金项目（批准号：22288101）等资助下，吉林大学于吉红院士和陈飞剑教授团队与国内外合作者在新型三维稳定超大孔分子筛合成领域取得进展。研究成果以“经由一维到三维的拓扑缩合合成新型三维稳定超大孔分子筛（A 3D Extra-Large Pore Zeolite Enabled by 1D-to-3D Topotactic Condensation of a Chain Silicate）”为题，于2023年1月20日在线发表在《科学》（Science）上。论文链接：https://www.science.org/doi/10.1126/science.ade1771。

　　沸石分子筛是一类结晶性微孔材料，因其具有可调控的活性中心、分子择形和筛分、水热稳定性好等特性，作为催化材料、吸附材料在石油炼制、石油化工、煤化工、日用化工等领域具有广泛的应用。由于分子筛晶化机理不明晰，实现特定分子筛结构的定向合成极具挑战，其中三维稳定超大孔硅酸盐分子筛一直是分子筛领域孜孜以求的目标，然而数十年来鲜有突破。

　　该研究团队首先合成了一种新颖的1D链状硅酸盐材料ZEO-2，经高温煅烧直接发生拓扑缩合生成了3D稳定的全连接超大孔分子筛ZEO-3。ZEO-3具有3D十六元环（16MR）和十四元环（14MR）穿插超大孔道结构，是首例具有全连接三维超大孔道稳定结构的纯硅分子筛，是迄今为止已知的密度最小的二氧化硅多晶型。ZEO-3具有超高的稳定性，1200 ^oC煅烧仍保持稳定，其比表面积超过1000 m²/g，与其他沸石和金属有机框架相比，展现出优异的挥发性有机物（VOCs）吸附处理性能。进一步对其进行骨架杂原子掺杂或作为催化剂载体负载金属活性中心，有望在大分子催化、石油化工等诸多领域发挥重要的作用（图）。

　　该研究成果中1D到3D拓扑缩合新机制的发现，对新型分子筛的设计合成具有重要的指导意义。