清华大学材料学院于荣团队突破显微成像信息极限
2024/03/21
778近日，清华大学材料学院于荣团队提出并实现了局域轨道叠层成像方法，将显微成像的信息极限推进到了14 pm（0.14 ?）。
清晰的原子世界不仅在物理、化学、生命等科学上令人好奇，同时也是材料、芯片、能源等高技术发展的基础。以高能电子作为光源的电子显微镜是高分辨成像的主要平台。本世纪初，像差校正电镜将分辨率带到了亚埃尺度。近年来，作为扫描衍射成像的叠层成像方法又实现了深亚埃分辨。叠层成像（Ptychography）是基于4D-STEM（four-dimensional scanning transmission electron microscopy）数据集的相干衍射成像技术。在配备单电子敏感的像素化探测器的电子显微镜上，通过叠层成像技术可实现深亚埃（< 0.5 ?）分辨成像，成为物质微观结构分析的前沿。然而，传统的叠层成像方法用二维像素矩阵表示电子束和物函数，并不适合离散的原子世界，限制了分辨率的进一步提高。
图1.局域轨道叠层成像方法示意图。(a) 汇聚电子束在每个扫描位置与样品相互作用产生衍射图；(b) 最低的12阶像差系数的实部；(c) SrTiO3在[001]带轴的模拟相位；(d) 用像差函数重构的电子束振幅。(e) 用局域轨道叠层重构的样品相位。
于荣团队提出了一种新的叠层成像方法，用空间局域的类原子轨道函数来描述物体，用像差函数来描述电子束，从而充分利用原子世界的离散特征，显著提高了显微成像的分辨率和精度。局域轨道叠层成像方法不仅实现了破纪录的显微成像分辨率，达到14 pm（0.14 ?），还具有更高的电子剂量效率和信噪比，在低剂量成像条件下也能实现深亚埃分辨，将在金属、陶瓷、芯片和敏感物质的原子分辨率成像中得到广泛应用。
图2.通过局域轨道叠层成像方法实现14 pm分辨率。左栏是局域轨道叠层重构的电子束振幅、样品相位及其衍射图，右栏对应传统像素化叠层的重构结果。
图3.传统像素化叠层（CPP）与局域轨道叠层（LOP）的剂量效率。(a) LOP的电子束振幅，(b) CPP的电子束振幅，(c) LOP的样品相位，(d) CPP的样品相位，(e) 电子束振幅的信噪比，(f) 样品相位的信噪比。
此外，研究还揭示了不同原子对显微成像信息极限的影响。由于物体是由离散的原子组成的，局域轨道叠层的重构结果可以方便地划分到不同原子。由于傅里叶变换是一个线性变换，总衍射图也可以划分到各个元素的独立衍射图。结果表明，信息极限与元素种类有关。金属原子（Dy和Sc）表现出比氧原子更高的信息极限。
图4.固体中不同元素的相位图及对应的衍射图。(a) Dy, (b) Sc, (c) O1, (d) O2的相位图及对应的衍射图(e-f)。
这种差异可以归结为三个因素。第一，重原子将入射电子散射到更高的空间频率。这些较高的空间频率有助于在重构过程中提取更多的结构信息，从而得到更高的信息限制。第二，DyScO3中Dy、Sc、O1和O2的德拜-瓦勒因子分别为0.58 ?2、0.60 ?2、0.79 ?2和0.92 ?2，表明氧的热漫散射大于Dy和Sc，这使得Dy和Sc原子的热展宽较小，信息极限更高。第三，O1原子柱在电子束传播方向上的原子密度是O2原子柱的一半，导致O1原子柱的散射更弱，因此信息极限更低。
相关研究成果以“用于超高分辨成像的局域轨道叠层成像”（Local-orbital ptychography for ultrahigh-resolution imaging）为题，于2024年1月29日在线发表于《自然纳米技术》（Nature Nanotechnology）。清华大学材料学院2021级直博生杨文峰和2018级直博生沙浩治为论文共同第一作者，2019级直博生崔吉哲和毛梁泽为合作作者，于荣教授为通讯作者。该论文得到国家自然科学基金基础科学中心项目的支持，也得到超分辨科技的技术支持。
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