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北京大学材料学院占肖卫课题组及合作者通过螯合作用降低钙钛矿太阳能电池的能量无序度
2024/04/24
北京大学材料科学与工程学院占肖卫课题组与合作者设计新型富勒烯衍生物FP-C8代替经典材料PCBM作为反式钙钛矿太阳能电池的电子传输层。FP-C8的分子间范德华相互作用及与钙钛矿表面的螯合作用有效降低了电子传输层及其与钙钛矿界面的能量无序度,提高了器件的效率与稳定性。2022年3月20日,相关工作发表在《美国化学会志》上(J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.1c12732)。
钙钛矿太阳能电池制备简单、成本低廉,其光电转换效率比肩晶硅电池,在世界范围内受到广泛关注。尽管目前正式器件结构获得最高效率,但是反式器件结构规避使用锂盐掺杂的空穴传输材料,因此具有更好的稳定性和商业化前景。由于有机传输层及其与钙钛矿界面处的能量无序度较高,造成较大的非辐射复合能量损失,反式器件的效率长期落后于正式结构。富勒烯衍生物PCBM具有与钙钛矿相匹配的能级和良好的电子抽取与传输能力,被广泛用作反式器件的电子传输层。然而,溶液法制备的PCBM薄膜的能量无序度较大,且对钙钛矿上界面的缺陷钝化能力不足,限制了器件效率;PCBM分子容易在光热条件下发生自聚集,降低了器件长期稳定性。
为了替代反式钙钛矿太阳能电池中的经典电子传输材料PCBM,作者设计了新型富勒烯衍生物FP-C8,此分子由C60碳笼、长烷基链和三联吡啶端基组成。这种创新性的分子结构设计具有如下优势:(1)长碳链能有效提高分子溶解性,同时在成膜过程中诱导自组装,提高分子排列的有序性;(2)三联吡啶端基能与钙钛矿表面的不饱和Pb缺陷产生螯合作用,这种界面锚定效应进一步促进了分子排列取向,减小能量无序度;(3)三联吡啶与钙钛矿表面的螯合效应抑制富勒烯分子聚集,提高薄膜形貌稳定性,还能通过三联吡啶间π-π堆积促进电子传输。实验结果表明,FP-C8相较于PCBM具有更好的电子抽取与输运能力、更低的能量无序度以及更好的稳定性。将FP-C8用于反式钙钛矿电池的电子传输层,器件能量转换效率高达23.08%,高于PCBM对比器件(21.41%)。基于FP-C8的器件在100 mW cm-2的白光LED照射下进行稳态能量输出测试,1000小时后仍能保持初始效率的96%,而基于PCBM的器件在670小时后衰减至60%。此项工作为有效降低钙钛矿太阳能电池的能量无序度、提高器件效率与稳定性提供了新途径。
基于PCBM和FP-C8电子传输层的钙钛矿太阳能电池的J-V曲线以及PCBM和FP-C8与钙钛矿表面作用示意图
占肖卫课题组的博士生蒋译霆是论文的第一作者,苏州大学屠迎锋、北京大学周欢萍和占肖卫是共同通讯作者。合作者还包括北京大学王前课题组、西安交通大学马伟课题组和中南大学谢海鹏课题组。
该工作得到科技部国家重点研发计划和国家自然科学基金委员会等的资助。
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