近日，南京大学物理学院奚啸翔课题组在电荷密度波材料1T-TaS2研究中取得重要进展。团队结合变温拉曼、电输运测量和第一性原理计算，揭示了1T-TaS2从块体到单层极限随维度降低而显著增强的电荷密度波及关联绝缘态，为理解该体系中层间耦合、电子关联和电声耦合等相互作用提供了新的实验依据。

电荷密度波是凝聚态物理中典型的自发对称性破缺现象，通常伴随着周期性晶格畸变和电子能带重构。层状过渡金属硫族化合物1T-TaS2是研究电荷密度波及其关联电子态的经典体系。随温度降低，块体依次进入非公度、近公度和公度电荷密度波相，并在公度相中表现出绝缘态。然而，该绝缘基态究竟源于电子关联导致的莫特物理，还是层间二聚化引起的单粒子能隙，长期以来存在争议。此外，电荷密度波形成机制也是该领域长期关注的重要问题。原子薄层1T-TaS2中层间耦合和介电屏蔽显著减弱，为澄清上述问题提供了关键切入点。

针对上述问题，团队制备了从单层到多层的高质量1T-TaS2器件，并利用拉曼光谱探测到电荷密度波诱导的折叠声子模，证明了公度电荷密度波晶格重构可稳定至单层极限（图1a）。变温拉曼和电输运结果表明，近公度-非公度相变在单层样品中仍然存在，且相变温度较块体提高约50 K；具有热回滞一阶特征的公度-近公度相变仅在单层消失，表明该一阶相变依赖于层间耦合（图1b）。此外，随着厚度减薄，热激活能隙显著增大，单层样品约147 meV（图1c）。低温输运符合Efros-Shklovskii变程跃迁模型，单层极限下的载流子局域化长度约0.36 nm，与晶格常数相当（图1c），表明载流子呈现强局域化特征。

图1.（a）厚度依赖的拉曼光谱。（b）1-4层样品温度依赖的方块电阻。（c）厚度依赖的热激活能隙和载流子局域长度。（d）非局域相互作用V依赖的晶格畸变。

基于拉曼和电输运结果，团队构建了1T-TaS2的厚度-温度相图（图2），系统揭示了原子薄层样品中显著增强的电荷密度波。为理解维度效应的来源，团队进一步开展了包含局域U和非局域V库仑相互作用的第一性原理计算。结果表明，随着厚度减薄，介电屏蔽的减弱使得U和V均得到增强，其中V可显著增大晶格畸变（图1d），进而增强电荷密度波，与实验中观察到的相变温度随厚度减薄而增强一致。同时，相变温度和热激发能隙随厚度减薄而单调增强，更符合低维极限下屏蔽减弱、库仑相互作用增强的关联驱动图像，而无法通过基于单粒子图像的层间二聚化机制进行解释。

图2. 1T-TaS2中电荷密度波相变的厚度-温度相图。

该工作系统揭示了原子薄层1T-TaS2中的维度效应，表明维度可作为调控关联电子态的有效手段。相关发现不仅有助于理解1T-TaS2中电荷密度波与低温绝缘态的内在关联，也为后续通过栅压调控、介电环境设计和范德华异质结工程探索金属、超导及其他新奇量子物态提供了新的实验体系。

相关成果以“Strongly Enhanced Charge-Density Waves and Correlated Insulating State in Atomically Thin 1T-TaS2”为题发表于《Physical Review Letters》，并入选“编辑推荐”。南京大学物理学院博士后刘敢、博士研究生刘钰璐、罗琪凌为论文共同第一作者，奚啸翔和卢毅教授为共同通讯作者，温锦生教授课题组提供了高质量1T-TaS2单晶样品。日本国立材料研究所Takashi Taniguchi和Kenji Watanabe研究员提供了氮化硼晶体。南京大学王梅雨老师负责了电镜表征，孙建教授参与了实验结果的讨论。该工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、江苏省自然科学基金、中央高校基本科研业务费和中国博士后科学基金的资助，以及南京大学物理学院、固体微结构物理全国重点实验室、人工微结构科学与技术协同创新中心和江苏省物理科学研究中心的支持。