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清华大学深圳国际研究生院刘碧录团队合作在自锚定析氧催化剂质子交换膜电解槽制氢方面取得新进展

2024/04/09

 氢能作为一种能量密度高且燃烧产物清洁的可再生能源,是实现碳中和战略的重要能量载体。清洁电能驱动的电解水技术是实现绿色制氢的关键,其中,具有高电流密度和高能量转换效率的质子交换膜电解水制氢技术极具发展前景。因此,开发在高电流密度下具有优异活性和稳定性的催化剂对该技术的实用至关重要。然而在电解槽的阳极端,四电子析氧反应动力学缓慢,这对催化剂的活性提出更高要求;同时,酸性腐蚀环境及强烈的阳极极化作用使催化剂面临严峻的稳定性挑战,催化剂在氧化电位下的溶解会导致催化性能的衰减。因此,构建在高电流密度下具有高性能的催化剂对于面向工业应用的质子交换膜电解水制氢技术具有重大意义。

近日,清华大学深圳国际研究生院刘碧录团队及合作者开发出一种基于强耦合界面策略的自锚定析氧催化剂。研究人员通过原位生长及电化学氧化重构等方法,制备得到一种CrO2-0.16IrO2催化剂。该催化剂以高分散的IrO2为活性组分,将其锚定于多孔CrO2基底中,不仅有效降低了贵金属铱的用量,又充分暴露了活性位点;同时,利用IrO2与CrO2之间的强耦合作用优化了催化剂对反应中间体的吸附能,并缩短了铱氧键的键长,进一步增强了催化剂的活性及稳定性。

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图1.自锚定催化剂的设计思路及表征

研究人员制备出的CrO2-0.16IrO2催化剂在高电流密度下具备出色的活性及稳定性。该催化剂在2000 mA cm-2下仅需425mV的过电位,并在1000 mA cm-2下稳定运行100小时后性能无衰减。研究人员将其作为阳极催化剂组装质子交换膜电解槽,发现该电解槽以1.73V的低电压实现2.0 A cm-2的高电流密度,在1.0 A cm-2的条件下稳定产氢100小时且制氢效率高达76.7%,制氢的电力成本为0.87美元/千克氢气,低于美国能源部设定的2.0美元/千克氢气的目标,具有工业应用前景。该研究成果对于开发低载量的贵金属基催化剂提供了新思路,通过自锚定策略提升催化剂性能的方法有望进一步拓展到其他材料及反应体系中。

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图2.高电流密度下CrO2-0.16IrO2催化剂的析氧性能

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图3.CrO2-0.16IrO2催化剂的DFT计算结果

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图4.基于CrO2-0.16IrO2阳极催化剂的质子交换膜电解槽性能

相关研究成果以“用于质子交换膜电解槽大电流密度酸性析氧反应的铬铱氧催化剂”(A robustchromium-iridium oxide catalyst for high-current-density acidic oxygen evolution in proton exchange membrane electrolyzers)为题发表于国际期刊《能源与环境科学》(Energy & Environmental Science)上。

论文通讯作者为清华大学深圳国际研究生院刘碧录教授、余强敏博士、中国科学院福建物质结构研究所柴国良研究员,第一作者为清华大学深圳国际研究生院2020级硕士生葛诗玉。论文作者还包括中科院先进技术研究院成会明院士、中国科学院福建物质结构研究所官轮辉研究员、解瑞宽博士以及博士生黄兵等。该研究得到国家自然科学基金委、广东省科技厅、深圳市科创委等部门的支持。


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