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东华大学陈前进研究员团队在界面异相成核机制研究方面取得进展
2024/04/24
图 基于SECCM的单个气泡成核示意图
在国家自然科学基金项目(批准号:21804018)等资助下,东华大学陈前进研究员团队在微界面电化学成像与测量方面取得进展。研究人员通过联用扫描电化学池显微镜(Scanning Electrochemical Cell Microscopy, SECCM)与扫描电子显微镜技术绘制了单个纳米颗粒上的气泡成核行为与颗粒几何结构的非单调关系。相关成果以“界面单气泡异相成核的直接测量(Direct measuring of single-heterogeneous bubble nucleation mediated by surface topology)”为题,于2022年7月12日在《美国国家科学院院刊》(PNAS)上发表。论文链接:https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2205827119。
气泡现象广泛存在于物理、化学、材料、工程等领域,它的形成始于尺寸很小的纳米气泡。气泡成核是一种重要的物理化学过程,但由于该过程时间短及气核空间的纳米级特性,对其成核过程的瞬态原位观测一直是一个难点。同时,气泡发生成核时局域的气体浓度和过饱和度亦是一项重要的指标,目前尚未有很好的方法实现这一参数的测量。
研究团队首先开发了高分辨SECCM技术方法,该技术可以在纳米尺度上对表面微观结构和微区电化学现象与属性的关联性进行观测。研究人员将尺寸分布高度均一的SiO2纳米颗粒分散固定在光滑的电极表面,构建出明确的几何受限结构。然后利用SECCM技术直接测量了单个微纳气泡在电极表面不同位置的成核行为,发现包含有SiO2纳米颗粒的界面位置气泡成核优先发生,并具有较低的临界成核气体过饱和度。进一步的研究揭示了成核临界气体浓度与纳米颗粒半径之间的非单调关系(随着SiO2颗粒半径的增大,成核临界气体浓度先减小后增大)。以经典成核理论为基础,通过自由能变化理论计算得出与实验相一致的变化趋势,即当粒子半径为某一极小值(约10 nm)时,对纳米气泡的成核促进作用最佳(图)。
与传统的光学显微镜不同,本研究中采用的SECCM技术不仅可以为单个成核事件提供高时空分辨率,还可以量化成核相应的化学过饱和度,并同步获得相关的表面拓扑结构。该研究成果加深了对表面纳米缺陷如何定量诱导和控制异相成核过程的认识。
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