华中科技大学在电催化绿色制备乙酸方面取得新进展
2024/04/11
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图 高压电催化反应装置制备乙酸性能
在国家自然科学基金项目（批准号：52006085）等资助下，华中科技大学庞元杰教授、金健副教授搭建了一套高压强电催化二氧化碳/一氧化碳还原装置，结合制备的新型稀释银铜合金催化剂，可在高压强反应条件下将一氧化碳高效还原为乙酸。反应最高选择性（法拉第效率）达91%，能量转化效率达34%，系统稳定可达820小时（产物保持率为80%），这些指标都超越了现有纪录。该研究成果以“限制二碳吸附基团构象完成一氧化碳向乙酸盐电还原（Constrained C2 adsorbate orientation enables CO-to-acetate electroreduction）”为题，在《自然》（Nature）上发表。论文链接：https://www.nature.com/articles/s41586-023-05918-8。
从资源、能源发展战略的角度来看，利用低品阶的可再生电能，通过二氧化碳催化电解手段，将二氧化碳转化为高附加值的碳基燃料或化学品，对于保护环境和推动社会与经济可持续发展具有战略意义。在二氧化碳电催化还原反应中，铜基催化剂是已知唯一拥有良好多碳产物合成效率的催化剂，可以催化生成十几种多碳产物，但也面临着产物选择性都不高的困境，为后续的产物分离带来巨大的成本。
为了解决电催化产物分散的难题，研究团队首先从产物生成机理出发，分析乙酸生成的关键中间产物，即只有一个碳原子与铜成键“站立”在铜表面上的CCO基团，这就需要催化剂中的铜以原子级分散在基底中，但过小的铜位点需要更高的反应物分子覆盖度来完成碳-碳偶联。基于此，研究团队设计了高压强三相界面反应装置，解决了催化剂表面反应物分子覆盖度的需求，主要通过对其内部流道进行优化设计，极大地减少了气液流动过程中的阻力，从而保障了高气压条件下气-液两相平衡进而稳定工作。同时，高压强的条件加快了反应界面处的物质输运速率，降低了反应过程中的能垒，达到了提升乙酸产物选择性与系统能量转换效率的目的。在本工作中，乙酸的选择性最高达到91%，并且在宽电位窗口下乙酸选择性仍能保持在80%以上。此外高压强膜电极反应池能够将80%以上的选择性保持820小时以上，系统能量转化效率高达34%。经济技术可行性分析表明，两步法二氧化碳电解技术在乙酸的电合成过程中具有较低的成本，保证了该技术在未来的应用前景。
综上，本工作实现了一种可持续的工艺，能够利用低品阶清洁电能将二氧化碳经一氧化碳两步转化为乙酸，实现了乙酸的零碳绿色生产，并在此过程中达到了高选择性和高能量转化效率。重要的是，本工作证实了二氧化碳电解技术在分布式清洁能源存储方面的应用潜力，及使用二氧化碳电催化转化技术进行碳基化学品绿色合成的可行性。
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