在低维量子材料的研究中，电子结构及超快动力学过程的实验探测具有重要的意义。角分辨光电子能谱（ARPES）是探测材料电子结构的强大实验技术，而超快时间分辨角分辨光电子能谱（TrARPES）则结合了ARPES和超快泵浦-探测技术的优点，可获得低维量子材料中电子能量、动量、时间多维度分辨信息，对非平衡态超快动力学及光诱导的新奇物理效应等前沿科学问题的探索至关重要。

清华大学物理系周树云教授课题组长期致力于前沿TrARPES仪器设备的研制及超快动力学研究。对于TrARPES系统来说，获得短脉冲、可调谐的探测光源尤为重要。最近，利用KBBF非线性光学晶体，课题组首次获得脉冲宽度55飞秒、光子能量5.3-7.0 eV大范围可调谐的深紫外光源，并将其作为探测光源应用于超快动力学的研究中。

在TrARPES实验中，探测光子能量的范围决定了可探测的面外动量范围，因此获得大范围可调谐的探测光对于三维量子材料（例如，三维狄拉克和外尔半金属）的超快动力学的研究非常重要。周树云课题组将非线性光学晶体KBBF用于TrARPES系统中并获得了覆盖5.3-7.0 eV范围的可调谐深紫外探测光。然而，由于KBBF非线性耦合器件结构较为复杂，导致产生的深紫外脉冲展宽严重（一般接近皮秒量级），难以满足超快动力学探测所需的高时间分辨率（100飞秒）的要求。因此，需要在保持探测光源大范围可调谐的前提下，解决器件所带来的脉冲展宽及时间分辨率问题，从而提升TrARPES系统的时间分辨率这一关键技术指标。

图1.(a)传统非线性晶体BBO。(b)基于BBO的TrARPES系统时间分辨率。(c)常规非线性晶体KBBF器件。(d)基于常规KBBF器件的TrARPES系统时间分辨率。(e)针对飞秒应用优化的KBBF器件。(f)针对飞秒应用优化的KBBF器件所实现的优于100飞秒时间分辨率

在时间分辨率的优化方面，周树云课题组经过多年努力，发展了一套系统性的时间分辨率诊断和优化方法，提供了获得极限时间分辨率的完整技术路线。他们将该方法应用于基于BBO晶体的5.9 eV的探测光源的优化中，实现了81飞秒的极限时间分辨率（图1（a）（b））。将该方法应用到基于KBBF晶体的TrARPES系统，通过时间分辨率的诊断和优化，将具备5.3-7.0 eV探测光的TrARPES系统的时间分辨率从1皮秒提升到280飞秒（图1（c）（d））。

为了进一步获得更高的时间分辨率，他们对KBBF非线性耦合器件进行重新设计，发展了专门针对飞秒应用的新型KBBF耦合器件（图1（e））。通过减薄晶体厚度和耦合棱晶尺寸减小脉冲展宽，同时利用紧聚焦克服了减薄晶体厚度所带来的转换效率过低的问题，并且结合时间分辨率诊断和脉冲压缩，最终实现了81飞秒的TrARPES时间分辨率（图1（f）），对应的深紫外探测光脉宽仅为55飞秒。进一步，他们在全波段范围（5.3-7.0 eV）都进行了时间分辨率的优化，最终实现了探测光5.3-7.0 eV连续可调且时间分辨率优于100飞秒的技术指标（图2）。该TrARPES系统在探测光子能量和时间分辨率这两个关键参数方面具有国际前沿技术指标，为三维量子材料超快电子动力学研究提供了新的机遇。同时，该工作实现的优于55 fs短脉冲、可调谐的深紫外光源也为拓展KBBF器件在其他时间分辨超快泵浦-探测技术（如时间分辨光致发光谱、拉曼光谱、光发射电子显微镜等）的应用奠定了重要的基础。

图2. (a)基于KBBF晶体的时间分辨角分辨光电子能谱仪示意图。(b)超快激光系统照片。(c)该系统在5.3-7.0 eV范围内均具有优于100飞秒的时间分辨率

清华大学物理系的周树云教授为该文章的通讯作者，清华大学物理系2020级博士生钟浩源和水木学者博士后鲍昌华为共同第一作者。该研究得到了国家自然科学基金委重大科研仪器研制项目和国家杰出青年科学基金项目的经费资助。