图 氢元素在无限层镍基氧化物薄膜的超导电性中扮演着重要角色

　　在国家自然科学基金项目（批准号：12274061、11774044、12088101、52072059、U2230402）等资助下，电子科技大学物理学院乔梁教授与英国钻石光源周克瑾研究员及北京计算科学研究中心黄兵研究员等合作，在超导家族新成员无限层镍氧化物薄膜的超导机理研究方面取得进展。他们首次通过实验证实了氢元素在无限层镍氧化物薄膜的超导电性中扮演着重要作用，并观测到由间隙位s轨道诱导的奇异电子态，为镍基超导领域的发展开辟了新思路。研究成果以“氢在无限层超导镍酸盐中的关键作用（Critical Role of Hydrogen for Superconductivity in Nickelates）”为题，于2023年3月1日在《自然》杂志上发表。文章链接：https://www.nature.com/articles/s41586-022-05657-2。

　　当前，铜氧化物高温超导（铜基超导）研究步履维艰，对类铜基氧化物的无限层镍氧化物超导电性的深入研究，有助于揭示高温超导的本征物理机制并推动新一代超导技术的快速发展。自2019年美国斯坦福大学Hwang教授课题组率先在无限层镍氧化物外延薄膜（Nd_0.8Sr_0.2NiO₂）中发现超导电性以来，镍基超导成为超导物理领域的前沿研究方向之一，但目前存在两大难题制约着镍基超导研究的发展：一是高质量薄膜样品制备难度大，不同课题组制备的样品重复性差，超导现象时有时无；二是镍基超导的起源不明，超导诱因繁多，难以去除外禀因素。

　　在本工作中，乔梁教授团队与合作者利用极高元素灵敏的飞行时间二次离子质谱（ToF-SIMS）发现无限层镍氧化物外延薄膜中存在大量的氢元素（图），结合第一性原理计算结果确定了氢元素在材料内部的原子占据位置。他们通过极低温强磁场输运测量发现，在锶元素含量不变的情况下，通过调控氢元素的含量，可以实现“弱绝缘→超导→弱绝缘”的连续相变，证实了氢元素在无限层镍氧化物超导电性中扮演关键作用。为了进一步理解氢元素对无限层镍氧化物超导电性的影响，并揭示其微观机制，他们利用基于同步辐射光源的共振X射线非弹性散射（RIXS）技术，对无限层镍氧化物超导体费米面附近的电子结构进行了精确表征。在实验上，他们首次观察到基于巡游间隙位s轨道（IIS）的奇异电子态，并结合理论计算结果，证实了氢元素与IIS轨道发生强杂化。这些本征现象有利于降低Ni3d-Nd5d和Ni3d-IIS之间的轨道耦合，进而实现“准二维”3 轨道主导的、类似于铜基超导体的费米面电子结构，有助于促进无限层镍氧化物中超导态的出现。

　　该工作首次在实验上证实了氢元素对无限层镍氧化物超导体中费米面附近电子结构的显著影响，对理解同类材料中超导电性的起源机理起到了关键作用，同时也为进一步实现超导等关联物态的原位调控奠定了重要基础。