近日，西安交通大学前沿科学技术研究院王栋教授团队在无铅反铁电储能材料领域取得重要进展，相关成果以《缺陷对-反极性区渗透实现AgNbO3陶瓷材料超高储能密度与效率》(Ultrahigh energy storage density and efficiency in AgNbO3-based ceramics by percolating interaction between antipolar regions and defect pairs)为题发表于国际知名期刊《自然·通讯》(Nature Communications)。该研究通过多尺度理论计算指导实验设计的方法，成功制备出兼具超高储能密度、高效率和优异热稳定性的AgNbO3基陶瓷材料。该材料在室温下可实现12.8 J/cm3的可恢复储能密度，储能效率高达90%，并在-70到170 ℃的宽温度范围内保持性能稳定，为下一代高性能绿色电容器的开发提供了新思路。

本工作针对无铅反铁电材料在储能应用中普遍存在的效率低、温区窄等瓶颈，研究团队创新提出了“缺陷对-反极性区渗透相互作用”机制。通过在AgNbO3中协同掺杂Li和Ta，构建强耦合的Li-Ta缺陷对，诱导形成“倾转反铁电态”，在显著降低场致相变过程中的电滞损耗、提升击穿电场强度的同时，保持了高的极化幅值，从而实现了AgNbO3无铅反铁电材料的储能密度与效率的协同优化。研究还通过第一性原理计算与相场模拟，从原子尺度揭示了Li-Ta缺陷对与反极区之间的相互作用如何促进反铁电态的极化旋转，模拟了畴结构随掺杂成分的演变规律，形成在“倾转反铁电态”中嵌入反铁电与铁电纳米区的复合结构（图1）。这种结构在维持高饱和极化的同时，有效抑制了长程有序相变，降低了滞后效应。最终，基于该机制设计的Ag₀.₉₅Li₀.₀₅Nb₀.₃₅Ta₀.₆₅O₃陶瓷，击穿电场强度达到760 kV/cm，储能密度和效率较未掺杂体系分别提升约64倍和10倍。材料在在-70℃至170℃范围内储能性能波动极小，展现出强大的环境适应能力，适用于航空航天、电动汽车、脉冲功率系统等对温度变化敏感的高端应用场景。

图1 倾转反铁电态畴结构及性能预测的相场计算。a) 通过增强缺陷对与反极区之间的渗透相互作用设计倾转反铁电态,并展示其中铁电(FE)、倾转反铁电(RAFE)、反铁电(AFE)分布的演变过程。b-c) 计算的应变-电场(S-E)和极化-电场(P-E)回线。d) FE、RAFE和AFE中极化矢量的典型特征图。e)不同ANLi-xTa和AN相分数演变。f-h) ANLi-xTa体系随Ta含量增加的击穿强度(Eb)、储能效率(η)和可恢复储能密度(Ue)变化。

西安交通大学前沿院助理教授何利强为论文第一作者，西安交通大学前沿院王栋教授，物理学院张乐研究员，湖北大学郭金明教授和香港理工大学陈子斌教授为通讯作者。研究工作获国家重点研发计划、国家自然科学基金等多个项目支持，并得到西安超算中心的技术支撑。