锂金属电池因其超高理论比容量和低电极电位，被认为是突破现有电池能量密度瓶颈的重要体系，在电动汽车等领域具有广阔应用前景。然而，锂金属电池在实际运行过程中仍面临界面离子传输动力学失衡、浓差极化严重、锂枝晶生长和循环寿命不足等关键问题，尤其在快充和高负载条件下更加突出。隔膜作为锂金属电池中的关键组成部分，不仅承担防止正负极短路的物理屏障功能，也直接影响锂离子传输、阴离子迁移、界面浓度分布和锂沉积行为。传统聚烯烃隔膜如聚丙烯（PP）主要作为惰性多孔膜使用，缺乏对离子传输的化学选择性调控能力；现有功能隔膜设计也多依赖特定极性基团或吸附位点，整体上仍较依赖经验筛选，缺乏能够关联材料电子结构与界面传输动力学的有效描述符。

针对上述问题，西安交通大学化学学院张志成教授、杨鸿辉教授、郗凯教授团队基于对离子传输动力学和Sand’s time的理论分析，提出以“框架电负性”作为理解和调控共价有机框架（COF）改性隔膜界面离子传输行为的新型电子结构描述符，用于关联COF骨架电子结构与孔道静电环境变化。在这一设计思路指导下，研究团队设计并合成了TPCOF、TDCOF和TFCOF三种具有相同孔道拓扑结构的COF材料，通过逐步氟化在保持孔道结构基本一致的前提下，连续调节孔壁电子结构和静电环境。研究发现，随着框架电负性提高，COF孔道内形成增强的“推-拉”静电微环境，一方面促进Li+传输，另一方面限制PF6– 迁移，从而降低阴离子对电荷传输的相对贡献，缓解浓差极化并延缓Sand’s time所对应的Li+ 耗尽边界。结合计算模拟和实验验证，团队进一步揭示了框架电负性与浓差极化、Sand’s time之间的内在关联，为隔膜的理性设计提供了描述符指导。采用TFCOF@PP隔膜的磷酸铁锂全电池在5 C条件下循环4000次后仍保持83.1%的容量保持率，并在高电压NCM811、高温运行和软包电池安全测试中表现出良好稳定性。

该研究成果以《框架电负性调控锂金属电池界面传输动力学》（Framework Electronegativity Governs Interfacial Transport Kinetics in Lithium-Metal Batteries）为题发表在国际著名期刊《美国化学会杂志》（Journal of the American Chemical Society）上。西安交通大学化学学院为第一通讯单位，博士生吴瑶为论文第一作者，西安交通大学张志成教授、杨鸿辉教授、郗凯教授为共同通讯作者，香港城市大学郭再萍教授参与合作研究。

该工作得到了国家自然科学基金以及秦创原高层次创新创业人才项目等项目的资助，并获得了西安交通大学丁书江教授、饶彬教授、西安交通大学国家储能技术产教融合创新平台耿直老师的指导以及西安交通大学分析测试共享中心在测试表征方面的支持。