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电子科技大学李严波教授团队与海外合作者在光电催化水氧化研究方面取得进展

2024/05/08


图 近年来报道的基于BiVO4和Ta3N5水分解光阳极的最高效率值,虚线方框内为本报道中的工作

  在国家自然科学基金项目(批准号:21872019)等资助下,电子科技大学李严波教授团队与海外学者合作,在氮化钽(Ta3N5)光电催化水氧化研究方面取得系列进展。研究成果分别以“用于高效光电催化水氧化的氮化钽的能带工程和缺陷调控(Band structure engineering and defect control of Ta3N5 for efficient photoelectrochemical water oxidation)”和“用于高效光电催化水分解的氮化钽薄膜光阳极的界面工程(Interface engineering of Ta3N5 thin film photoanode for highly efficient photoelectrochemical water splitting)”在《自然·催化》(Nature Catalysis)和《自然·通讯》(Nature Communications)上发表。论文链接分别为:https://doi.org/10.1038/s41929-020-00522-9和https://doi.org/10.1038/s41467-022-28415-4。

  作为水分解光阳极材料,氮化钽具有宽可见光吸收范围、能带位置合适等优点,在光电催化制氢领域具有重要的应用前景,其太阳能—氢能理论转化效率高达15.9%。但是,受氮化钽材料体相和表界面缺陷导致的光生载流子复合等关键因素的限制,实际效率仍远低于理论值。

  针对载流子体相复合的问题,研究团队选取对深能级Ta3+缺陷形成有抑制作用的Mg2+作为掺杂元素,并通过梯度掺杂的方式,一方面降低氮化钽薄膜体相深能级缺陷密度,另一方面在薄膜内部构建梯度能带结构以提升体相载流子分离能力,实现了偏压辅助光电转化效率(ABPE)最高为3.31%的氮化钽基光阳极。针对载流子表界面复合的问题,研究团队通过在氮化钽薄膜上下界面分别修饰p型的Mg:GaN层和n型的In:GaN层,一方面钝化氮化钽薄膜的界面缺陷,另一方面通过构建异质结提升界面载流子分离能力,实现了最高为3.46%的ABPE,这是目前基于氮化钽光阳极的最高效率值(图)。将体相和界面载流子管理策略相结合,有望进一步提升氮化钽光阳极的效率。


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