图1 Ru-S键作为可逆光交联点的水凝胶粘合剂

图2 粘合剂与被粘水凝胶的界面互穿网络结构的表征及其形成机制

图3 通过光控可逆粘合设计的可重构水凝胶组装体和软体机器人的迷宫导航

　　在国家自然科学基金项目（批准号：52120105004、52073268）等资助下，中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心、中国科学院软物质化学重点实验室、安徽省光电子科学与技术重点实验室、高分子科学与工程系吴思教授课题组与合作者在可逆光交联高分子构建的粘合剂及其在水凝胶组装体和软体机器人的功能定制领域取得进展，相关成果以“利用光控制的金属配位聚合物粘合剂重新装配凝胶组装体以实现多重功能定制（Reconfiguring hydrogel assemblies using a photocontrolled metallopolymer adhesive for multiple customized functions）”为题，于2024年3月8日在线发表于《自然•化学》（Nature Chemistry）杂志。论文链接：https://www.nature.com/articles/s41557-024-01476-2。

　　东方神话中的孙悟空和西方科幻动画中的变形金刚都对设计可变形材料和机器人产生了深刻的启发。将功能、材质、形状和尺寸不同的水凝胶基元进行可控粘合是一种制造可变形材料和软体机器人的新方法。按需控制水凝胶基元之间的粘合是实现这一制造方法的难点，这是因为：（1）水凝胶的主要成分是水，不具备像固体一样的轮廓分明的表面可供粘合；（2）水凝胶的体积或形状的变化可能会破坏粘合层；（3）一般的粘合剂无法满足智能材料和软体机器人的部件可拆卸、可重构、可编程的要求。

　　针对上述挑战，研究人员利用Ru-S键设计了可逆光交联高分子粘合剂。这种粘合剂利用其与被粘水凝胶之间形成的界面互穿网络和配位交联作用牢固地粘结水凝胶。即使在水凝胶受到热或pH刺激而发生体积和形状变化时，这种粘合作用依旧牢不可破。此外，当被粘水凝胶需要拆卸和重新组装时，粘合剂可以在较强的光照下可逆脱粘（图1）。研究人员通过多种研究手段揭示了粘合剂与被粘水凝胶的界面处存在互穿网络结构，并阐明了界面互穿网络结构是通过高分子链的自由扩散、受限扩散和氢键重组的机制形成的（图2）。最后，研究人员利用可逆粘合剂构建了具有定制形状的可重构水凝胶组装体和软体机器人，实现了可重新编程的致动功能和迷宫导航（图3）。本工作为开发新的可逆化学、功能高分子，界面拓扑结构、智能材料和软体机器人提供了新思路。