近日，南京大学化学学院徐伟高教授团队与清华大学熊启华教授、高华健教授等团队展开合作，从调控二维半导体异质结的层间耦合相互作用入手，提出了一种基于声子辅助界面电荷转移的新型光学制冷（ICT-driven optical cooling）的新机制，并成功进行了实验验证。相关成果以“Optical cooling by interfacial charge transfer in 2D heterostructures”为题于2026年6月24日在线发表于《自然》。

固体激光制冷技术为量子材料与微纳电子系统提供了一条极具前景的无制冷剂控温途径。目前，主流的固体激光制冷机制主要由声子辅助的上转换荧光主导。然而，该机制对材料的要求极为苛刻，必须满足接近1的外量子效率和接近0的寄生吸收。这些严苛条件此前只在极少数半导体材料中得以实现，如硫化镉纳米带和部分卤素钙钛矿晶体。而二维半导体的外量子效率通常不到10%，尽管实验中观察到声子辅助的荧光上转换现象，但尚未有激光制冷的实验尝试。

为了突破这一瓶颈，研究团队另辟蹊径，探索了界面电荷转移作为非辐射热提取路径的可行性。研究团队首先提出了界面电荷转移驱动激光制冷的实验设想（图1）。在Ⅱ型能带结构的二维半导体异质结中，通过调控异质结界面耦合状态，在保持高电荷转移效率的同时，引入动量失配条件，在电子给体组分中实现晶格声子能量提取（表现为表观电荷转移势垒）；同时，系统利用界面处的巨大热阻有效阻断热量的回流，实现单向热流。

图1 界面电荷转移驱动光学制冷策略及WSe2/MoSe2异质结中WSe2组分的反常声子布居

在典型Ⅱ型能带结构二维异质结体系如WSe2/MoSe2中，团队通过干法定点转移技术精准调控层间距与扭转角，成功构建了处于“居间耦合（intermediate coupling）”状态的异质结。与强耦合和弱耦合异质结样品不同，处于居间耦合状态的WSe2组分在光激发下，表现出反斯托克斯/斯托克斯拉曼强度比（IaS/IS）显著下降和荧光谱峰蓝移等低温光谱特征。这些实验特征共同指向WSe2组分在异质结中相对于环境温度的净制冷。

为了获取局域晶格温度，团队进行了系统的拉曼光谱测温校正、异质结组分温度测量和环境依赖的制冷行为研究（图2），确认了异质结层间亚纳米尺度上的极高温度梯度。结合分子动力学模拟分析，团队探讨了界面热阻随层间距的指数级依赖变化趋势，为理解微观耦合态差异如何协助维持层间温差提供了理论参考。

图2 拉曼光谱测温方法及环境依赖的制冷行为

在微观动力学机制方面，跨界面电荷转移是否真实涉及声子参与是验证该假说的核心（图3）。研究团队利用泵浦-探测瞬态吸收光谱技术，对WSe2/WS2体系的超快层间电荷转移与载流子复合动力学进行了温度依赖性追踪。实验清晰地观测到，随着温度从298 K降至10 K，电荷转移时间由约56 fs增加至114 fs。这一温度依赖的动力学行为表明界面电荷转移过程存在表观能垒，需要消耗声子（吸收热量）才能完成。同时，极高的电荷转移效率有效抑制了层内热载流子的非辐射弛豫发热。

图3 不同层间耦合异质结中声子介导的电荷分离和复合超快动力学

与传统基于荧光上转换的激光制冷机制不同，界面电荷转移驱动的光学制冷展现出了较高的激发条件自由度和材料宽容度（图4）。双光束扰动实验和功率依赖测试表明，该机制不仅摆脱了对精确调谐共振激发的依赖，在较宽的波长与功率范围内均能维持制冷效果，且有效绕过了传统机制对高外量子效率（PLQY）的严苛要求。即便是在PLQY仅为0.1%左右的化学气相沉积（CVD）生长的WSe2样品中，拉曼光谱仍然呈现了低温特征。

图4 界面电荷转移驱动光学制冷的激发条件和材料容忍度

该研究在二维半导体体系中成功验证了界面电荷转移驱动的光学制冷作为上转换荧光制冷替代方案的科学可行性，将热能提取途径拓展至非辐射通道，为开发微纳光电与量子器件的无制冷剂热管理系统提供了新的切入点。

南京大学博士生林佳敏、清华大学博士生项白絮、刘人广、南京大学博士生凌巾洋为论文共同第一作者，南京大学徐伟高教授、清华大学熊启华教授、高华健教授为论文共同通讯作者，南方科技大学林君浩、东南大学章琦、厦门大学王行之、南京大学王伟、万昌锦团队分别在截面球差校正电子显微镜表征、荧光量子效率测试、数据分析与机制讨论方面给予了支持。该工作的第一通讯单位为南京大学化学学院、生命分析化学全国重点实验室和介观化学教育部重点实验室。工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、新基石科学基金等项目的经费资助。