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厦门大学在锂硫电池原位透射电镜研究方面取得进展

2024/04/07


图 a锂硫电池充放电曲线;b电化学原位液体池多硫化锂转化循环伏安曲线;c电化学原位透射电镜装置示意图;d锂硫电池集体反应途径和单分子反应途径的示意图

  在国家自然科学基金项目(批准号:22288102、2202100、U22A20396、32101217、21991151、2191150、91934303)资助下,厦门大学廖洪钢教授、孙世刚院士团队与北京化工大学陈建峰院士等团队基于自主研发建立的高时空分辨电化学原位液相透射电子显微系统(EC-TEM),发现了锂硫电池电荷储存聚集反应新机制。相关研究成果以“锂硫电池界面分子集体反应行为的原位观测(Visualizing Interfacial Collective Reaction Behaviour of Li-S Batteries)”为题,近日发表在《自然》(Nature)杂志上,论文链接:https://www.nature.com/articles/s41586-023-06326-8。

  在“碳达峰,碳中和”目标的推动下,发展兼具高能量密度和高储能效率的二次电池体系已经成为当前的研究热点。在原子/分子层次揭示电极和电解质界面的化学反应对于电池设计至关重要。目前对潜在机制的理解主要依赖于经典电化学理论和固/液界面的Gouy-Chapman-Stern(GCS)双电层模型。在该模型中,一般认为反应物质扩散到表面并吸附后发生电极反应进行转化。然而,电极表/界面发生的电化学反应过程至今尚不明确,就像一个神秘的“黑匣子”。锂硫电池具有极高的能量密度(2600 Wh kg–1)和更低的成本,然而受限于传统原位表征工具的较低时空分辨率和锂硫体系的不稳定性和环境敏感性等挑战,当前仍缺少原子/纳米尺度上对锂硫电池界面反应的理解。

  基于此,上述研究团队建立了高时空分辨电化学原位液相透射电镜技术,在耦合真实电解液环境和外加电场条件下,实现了对锂硫电池界面反应原子尺度的动态实时观测和研究。团队发现在锂硫电池中存在着独特的界面反应机制,即引入金属纳米团簇活性中心的表面诱导多硫化锂(LiPSs)聚集和电荷储存,导致从LiPSs富集相瞬时转变为非平衡态的Li2S纳米晶。这一发现不同于传统的电化学反应过程中LiPSs逐步转化为Li2S2和Li2S的经典途径。分子动力学模拟证实了活性中心与LiPSs分子之间的长程静电作用导致界面分子聚集体的形成和电极界面的集体电子转移。该结果加深了对锂硫电池电化学反应界面机制的认识,为锂硫电池电极材料和体系的设计提供重要的理论参考。


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