南方科技大学材料科学在反式钙钛矿光伏技术领域取得突破
2024/04/11
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图 “分子挤出”机制与钙钛矿薄膜p型掺杂机制及基于红外原子力显微(A-L)和二次离子质谱技术(M-N)测试,吖啶分子(DMAcPA)在钙钛矿薄膜中的分布状态
在国家自然科学基金项目(批准号:U2001216、52273266)等资助下,南方科技大学材料科学与工程系何祝兵课题组设计了一种带有位阻效应的二甲基吖啶小分子,成功实现了该分子在钙钛矿结晶成膜过程中被挤出至晶界和底面的完美效果,获得无预置空穴传输层反式钙钛矿光伏电池25.86%的纪录效率。研究成果以“基于二甲基吖啶分子掺杂的反式钙钛矿太阳能电池(Inverted perovskite solar cells using dimethylacridine-based dopants)”为题,于2023年5月24日在《自然》(Nature)杂志上以“加速预览(Accelerated Article Preview)”形式在线发表。论文链接:www.nature.com/articles/s41586-023-06207-0。
2022年以来,大量资本涌入钙钛矿光伏技术产业化浪潮,其中反式钙钛矿光伏电池因简单的器件结构、显著的成本下降潜力和关键材料选择多样性最受关注。何祝兵课题组从一开始就专注反式钙钛矿电池研究,在关键材料合成与筛选、器件结构设计与器件物理分析上积累了扎实理论和工艺技术基础。然而,关键材料尤其是空穴传输材料自身稳定性、合成成本及与钙钛矿的界面反应导致当前反式钙钛矿器件结构仍然不是产业化的最佳选择。因此,更加简化的无空穴传输层器件结构引起关注。为构建器件中关键的ITO/Perovskite肖特基结,钙钛矿需要调控为强p型半导体。然而晶格杂质离子容忍度低,针对钙钛矿导电类型的可控掺杂当前仍是关键科学难题。与此同时,作为非发光性深能级缺陷,钙钛矿体相晶界缺陷仍是阻碍器件性能进一步提升的主要原因。
针对以上两个难题,何祝兵课题组基于化学配位思想提出了一种全新的“分子挤出”工艺策略。带有磷酸锚定基团的p型吖啶小分子在钙钛矿成膜过程中被完美地挤出至晶界和底部,从而对钙钛矿晶界和表面起到全面的覆盖钝化,深能级缺陷态密度降低至~1013量级。与此同时,钙钛矿晶粒表面与吖啶分子之间被发现存在基于“电荷转移复合体(CTC)”机制的明显电子转移,从而实现了钙钛矿的强p型掺杂,构筑了能级失配仅为0.21 eV的肖特基结,显著提高了界面空穴传输效率(图)。该工艺策略“一石二鸟”,同步解决了上述两个关键科学问题!在无预置空穴传输层的钙钛矿电池领域,该工作将器件效率纪录从22.20%提升至25.86%,第三方认证效率达到25.39%,也为整个反式钙钛矿电池的当前世界纪录。基于完美的晶界和表面钝化,经过1000小时标准太阳光暴晒,器件效率仍保持初始效率的96.6%。而无晶界钝化的参考电池暴晒500小时后,器件效率衰减超过20%。
该工作采用红外原子力显微镜辅以二次离子质谱技术,直接呈现了吖啶分子在钙钛矿薄膜晶界和表面的分布,澄清了前人关于无空穴传输层电池中功能分子的分布猜测,指出连续的分子挤出薄层是高性能器件的关键因素。由于所用的吖啶小分子稳定、结构简单易合成,同时器件结构更加简化,该工作报道的“分子挤出”崭新工艺将为钙钛矿电池产业化投资带来深刻影响。
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