单层FeSe/SrTiO3（FeSe/STO）因其界面增强的超导电性，成为高温超导领域中受到广泛关注的体系。此前研究表明，该体系中的超导增强主要源于STO衬底的电荷转移和界面电声耦合。能否进一步实现超导增强，对于该体系乃至高温超导领域的研究具有重要意义。近日，清华大学物理系李渭副教授团队、南方科技大学薛其坤教授团队合作在单层FeSe/STO超导增强研究方面取得重要进展。研究团队利用扫描隧道显微镜（STM）针尖与样品之间的排斥相互作用对FeSe晶格产生局部拉伸应变，通过调控原本远离费米能级的dz2轨道能带，实现了超导能隙的双阶段增大。

除了电荷转移和界面电声耦合以外，电子关联也能够为增强超导电性提供新的路径。研究团队的前期工作表明，在多层FeSe/STO中，这种强电子关联通过条纹状近晶相（smectic phase）显现。近晶有序态在多层FeSe/BaTiO3体系中更为显著，其晶格常数与电子关联强度均超越FeSe/STO体系；同时，单层及电子掺杂多层FeSe/BaTiO3的超导能隙也超越了FeSe/STO对应体系。这表明面内晶格扩张会增强电子关联效应，为优化超导性能提供新的维度。

研究团队利用STM针尖与样品之间的排斥相互作用诱导了FeSe晶格的面内晶格扩张。如图1A所示，随着针尖-样品距离减小（增大隧穿电流），在保持U型超导能隙的同时，相干峰逐渐远离费米能级，即实现了能隙增大（图1B）。通过系统采集不同电流下的超导能隙，这种能隙增大效应得以定量呈现：此过程不仅追踪到相干峰的连续能量偏移，更在超导能隙增大过程中观测到显著转变（图1C-D）。在1.25nA以下的第一阶段，超导能隙增大较为平缓。而在超过1.25nA后的第二阶段，两个超导能隙均实现同步快速增强。这表明出现了一个临界转变点，激活了更强的超导能隙二次增大效应。

图1.针尖驱动单层FeSe/STO中超导能隙的双重增大。（A）实验示意图；（B）不同设定点隧道电流下超导能隙的dI/dV谱；（C）dI/dV谱二次微分强度随隧道电流演化的伪彩色图；（D）隧道电流调制的超导能隙演化

为了揭示超导能隙增大效应的起源，研究团队系统测量了隧道电流依赖的电子态。通过将大范围dI/dV谱中观测到的峰和拐点与角分辨光电子能谱确定的能带结构进行比对，可将其归属为特定d轨道能带（图2A-B）。随着STM针尖接近样品表面，dxz/yz和dxy轨道能带略微远离费米能级，而dz2轨道能带则快速向费米能级移动，并最终与这两支能带发生合并（图2C-F）。FeSe中dz2轨道能带的能量可作为电子关联强度的指标，因为二者均对晶格常数变化敏感。当面内晶格扩张时，电子关联效应会增强，同时推动dz2能带向费米能级移动。这种d轨道能带的协同演化，将dz2轨道电子与M点附近发生配对的dxz/yz和dxy轨道电子联系起来，表明在这些d轨道能带中存在显著电子关联增强效应。对应于超导能隙的增大过程，平缓增大的第一阶段主要来源于增强的电子关联效应；而在dz2轨道与dxy轨道能带杂化的同时，伴随着更强的第二阶段超导能隙增大转变，表明存在强烈的带间杂化和电子关联协同增强超导的现象（图2D）。

图2.针尖驱动的d轨道能带重构与超导能隙的双重增大效应。（A）大范围dI/dV谱；（B）单层FeSe/STO能带结构及轨道特征示意图；（C-D）不同设定点隧道电流下大范围dI/dV谱；（C）及二阶导数强度随设定点隧道电流演化的伪彩色图（D），同步呈现d轨道能带与超导能隙演化（E-F）Γ点处两组设定点隧道电流下的能带结构示意图

研究利用应变诱导电子关联增强和能带重构，实现了超导性的增强，这不仅揭示了dz2轨道电子在铁基超导配对机制中未被认识的作用，更展示了一种调控量子物相的新范式。该方法可推广至二维多带超导体系。

研究成果以“硒化铁中轨道和关联效应诱导的双阶段超导增强”（Dual Enhancement of Superconductivity in FeSe/SrTiO3via Orbital and Correlation Synergy）为题，于6月9日发表于《美国科学院院刊》（Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, PNAS）。

清华大学物理系副教授李渭和南方科技大学教授薛其坤为论文通讯作者。清华大学物理系2019级博士生贾桂昊和2021级博士生阎敬铭为论文共同第一作者。合作者还包括清华大学物理系2022级博士生彭毓聪、2023级博士生苏莘栋、2023级博士生欧阳沛和高级工程师胡小鹏。

研究得到国家自然科学基金、国家重点研发计划、“量子通信与量子计算机”国家科技重大专项等的资助。