图 多相与均相的结合实现直接以氮气为氮源合成嘧啶

　　在国家自然科学基金项目（批准号：21988101）等资助下，北京大学席振峰/魏俊年团队与中科院大连化物所陈萍/郭建平团队合作，在以氮气为直接氮源的合成方法学研究方面取得进展，相关成果以“从氮气和碳源合成嘧啶（Synthesis of Pyrimidines from Dinitrogen and Carbon）”为题，于2022年8月24日在线发表于《国家科学评论》（National Science Review）。论文链接：https://doi.org/10.1093/nsr/nwac168。

　　氮是构成生命及物质世界的基础。空气主要成分氮气占地球上总氮的99%以上，是地球上最丰富、最廉价的氮源。因此，直接高效利用氮气，一直是人类的梦想，也是科学家最重要的使命之一。工业合成氨技术（Haber–Bosch Process）是目前人类利用氮气最有效的途径，也是人类科学技术史上的重大突破，极大地推动了现代文明的进步。目前几乎所有人工合成的含氮化合物都是以工业氨为基础原料制备的，但工业合成氨的超高能耗和严重环境污染难以满足人类社会可持续发展的要求。因此，不经过氨，直接从氮气合成含氮化合物，发展以氮气为氮源的合成方法学，具有极其重要的科学意义和巨大的应用前景。

　　席振峰/魏俊年团队与陈萍/郭建平团队充分发挥各团队优势并通过持续的交叉合作，实现了不经过氨直接从氮气与合适碳源高效合成氮化物（图）。该项研究首先利用多相合成方法，将氮气分子与膨胀石墨C和LiH反应，实现了克级规模制备“活性氮物种”Li₂CN₂，随后采用均相合成方法，使Li₂CN₂与有机底物进一步发生反应，高效合成碳二亚胺和 RNA/DNA 结构单元胸腺嘧啶和胞嘧啶。以 ¹⁵N₂ 为原料，则得到相应的¹⁵N-标记的碳二亚胺和嘧啶碱。“活性氮物种”Li₂CN₂可以作为合成子用于多种高附加值含氮化合物的合成。该研究进展得益于多相合成与均相合成的深度交叉融合，也为多相与均相化学研究的融合提供了一个典型案例。该研究成果和研究范式有望开启氮气转化的新篇章。