当前位置:首页 >> 学术资讯 >> 科研信息

清华大学 化工系戈钧课题组在酶与金属单原子协同催化方面取得重要进展

2024/05/08

近日,清华大学化工系戈钧教授课题组报道了金属原子改造酶催化剂的新方法,建立了酶活性口袋稳定金属催化反应过渡态提高金属催化活性和选择性的新理论,实现了烷基-烷基偶联反应在温和条件下的高效协同催化,探索了一种酶-金属协同催化新模式。

将金属单原子结合于酶分子上构建酶-金属单原子复合催化剂,理论上可以实现高选择性的酶催化与高效率的单原子催化在温和条件下的高效协同,有望开发出更加高效、环保、经济的催化过程,实现单一形式催化难以完成的目标。然而,利用柔性蛋白分子作为载体制备单原子分散金属催化剂存在蛋白分子表面氨基酸残基难以与金属单原子稳定结合的瓶颈问题。在这项工作中,研究者以酶-高分子结合物为模板,通过光化学法在高分子链上产生碳自由基,利用碳自由基和酶上的氨基酸残基与金属原子的共同作用,实现了酶与金属单原子的稳定结合。利用扩展X射线吸收精细结构、纳升电喷雾电离质谱、分子动力学模拟、密度泛函理论计算等手段,对金属单原子与酶-高分子的结合位点进行了深入分析。构建的脂肪酶-钯单原子复合催化剂在烷基-烷基交叉偶联反应中具有高活性,该催化效率与传统均相催化剂相比提高了300倍。

课题组与天津大学化工学院张麟教授课题组合作,通过分子动力学模拟,揭示了脂肪酶活性位点与钯单原子的协同催化过程。脂肪酶活性口袋与反应物的烷基链结合,稳定了钯单原子催化烷基-烷基交叉偶联反应的过渡态,降低了反应活化能。同时,利用脂肪酶活性口袋对烷基链的选择性,实现了钯单原子对烷基-烷基交叉偶联反应底物的选择性催化。

图.(a)酶-金属单原子复合纳米催化剂的制备方法;(b)脂肪酶-钯单原子复合催化剂在烷基-烷基交叉偶联中的催化效率;(c)复合催化剂与底物结合的分子动力学模拟计算

这项工作在蛋白-高分子结合物限域空间中,通过光化学法可控合成了酶-金属单原子复合催化剂,揭示了复合催化剂中酶与金属单原子协同催化机制,探索了酶-金属单原子复合催化剂的应用,为酶催化剂的化学改造及其在绿色生物制造中的应用提供了新思路。

上述成果以“酶-金属单原子复合催化剂协同催化”(Cooperative catalysis by a single-atom enzyme-metal complex)为题在线发表于《自然·通讯》(Nature Communications)上,清华大学化工系博士毕业生黎晓阳(现为南昌大学教授)和在读博士生曹宇飞为本文共同第一作者,清华大学化工系为第一单位。清华大学化工系戈钧教授、天津大学化工学院张麟教授和复旦大学化学系理查德∙杰尔教授为本文共同通讯作者。上述研究工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金等项目资助。


版权声明:
文章来源清华大学新闻,分享只为学术交流,如涉及侵权问题请联系我们,我们将及时修改或删除。

相关学术资讯
近期会议

2026年智慧教育与数据挖掘国际学术会议(SEDM 2026)(2026-06-27)

2026仪器仪表、先进材料与智能制造国际会议(ICIAMIM 2026)(2026-07-02)

2026年第五届机器学习、云计算与智能挖掘国际会议(2026-07-10)

2026年IEEE第三届先进机器人, 自动化工程与机器学习国际会议(ARAEML 2026)(2026-07-24)

第六届互联网技术与教育信息化国际学术会议 (ITEI 2026)(2026-07-24)

第五届航空航天工程与系统国际研讨会(ISAES 2026)(2026-07-24)

第十届教育、管理与社会科学国际学术会议 (ISEMSS 2026)(2026-07-24)

第六届电气工程与机电一体化技术国际学术会议(ICEEMT 2026)(2026-07-24)

第五届能源与电力系统国际学术会议 (ICEEPS 2026)(2026-07-24)

第九届声学、振动、噪声控制国际研讨会(CAVNC 2026)(2026-08-07)

2026年机械制造技术、人机交互与材料工程国际会议(MMTHCIE 2026)(2026-6-8)

2026年创新创业、发展与艺术设计国际学术会议(IEDAD 2026)(2026-7-29)

2026培训技术、社会科学与新媒体发展国际会议(TTSSNMD 2026)(2026-7-15)

2026智慧城市工程、水系统控制与公共交通国际会议(WSCPT 2026)(2026-7-12)

2026年机器人科学、智能控制与自动化系统国际会议(ICRSA 2026)(2026-7-11)

2026年人文发展与信息管理国际会议(ICIMHD 2026)(2026-8-22)

2026年计算机技术、物联网与智能控制国际会议(ICCTITIC 2026)(2026-7-16)

2026经济管理与可持续发展国际会议(EMSD 2026)(2026-8-1)

2026年数理统计、计算智能与数据科学国际学术会议(MSCIDS 2026)(2026-7-16)

2026年数字化节能、可持续计算与能源系统国际会议(IDESC 2026)(2026-8-13)

小贴士:学术会议云是学术会议查询检索的第三方门户网站。它是会议组织发布会议信息、众多学术爱好者参加会议、找会议的双向交流平台。它可提供国内外学术会议信息预报、分类检索、在线报名、论文征集、资料发布以及了解学术资讯,查找会服机构等服务,支持PC、微信、APP,三媒联动。
综合推荐区