近日，清华大学深圳国际研究生院张正华副教授团队系统考察了基于纳米限域效应的高级氧化过程（Advanced oxidation processes, AOPs）技术领域的最新进展，聚焦于分散相体系及膜集成系统，总结了构建各类多维空间限域催化反应器的策略。此外，团队对纳米限域AOPs体系作用机理进行了深度且全面的探讨，在辨析多种AOPs反应路径的同时揭示了纳米限域条件诱导下对氧化体系产生的独特效应。在评估操作参数对纳米限域AOPs系统性能影响的基础上，本工作首次对实验条件-反应效率关联性进行了量化分析。基于以上归纳讨论，文章进一步提出了纳米限域AOPs领域存在的关键争议问题与前沿方向，以期为未来研究提供启示。

应对全球水安全挑战，需要先进的技术解决方案来实现有效的废水处理和可持续的水资源再利用。AOPs被广泛认为是去除水体有机污染物的高效策略，并被应用于降解具有难降解性、生物毒性、低环境浓度和伪持久性的新兴污染物。然而，均相AOPs面临包括高pH敏感性、催化剂可回收性差以及二次污染等诸多局限，非均相AOPs因此日益受到关注并得到实际应用。然而，其性能往往受到传质过程中活性氧物种快速自猝灭的影响，导致氧化剂利用效率低，污染物降解效果不佳。

为了克服这些挑战，纳米限域催化已成为一种提升非均相AOPs性能的重要方案。纳米限域效应是指由纳米尺度的空间限制所引起的化学和物理（如热力学、光学、电子学和磁学等）性质的改变和调节，在AOPs体系中，空间限域可防止催化剂纳米颗粒团聚，通过尺寸排阻减轻杂质干扰，并富集反应物以促进污染物与活性物种之间的相互作用。此外，纳米限域能够调节电子态并促进电子迁移，从而诱导新的AOPs反应机制。基于此，纳米限域催化可显著提升AOPs反应效率，并有效改善体系选择性和稳定性。

随着针对AOPs机制过程的研究日益深化，关于不同反应途径的识别和量化、纳米限域效应的确切作用以及操作条件的影响等问题仍争议不断。因此，为了进一步提升纳米限域AOPs技术的适用性，必须对上述议题进行全面系统的分析，为下一代水处理技术和可持续水资源再利用指明道路。综合文献调研，纳米限域AOPs课题下仍存在几个关键疑难亟待钻研：一是不同系统的比较分析不完整，缺乏一个涵盖各种纳米限域反应器的系统框架；二是纳米限域效应在氧化环境下对催化性能的具体影响尚未得到充分探索；三是环境参数对AOPs化学过程在纳米限域影响下的独特作用未被着重研究；四是纳米限域下的AOPs反应机理路径识别尚未更新。

本工作旨在清晰全面地阐释纳米限域AOPs在机理解析、系统设计和环境影响方面的实际进展与独特表现，为水处理技术和催化反应器的未来研究建立可靠标杆，力求于材料设计和机理解析层面为下一代实用AOPs技术提供启示与指导。

图1.图表摘要

图2.非均相AOPs体系机制路径总结

图3.基于尺寸效应、限域传质和电子相互作用的纳米限域效应在非均相AOPs体系中的特异性机理示意图

图4.基于纳米限域效应的不同AOPs催化剂的构型分类

图5.1D/2D/3D纳米限域AOPs催化剂性能量化总结

图6.膜基纳米限域AOPs催化体系性能量化总结

图7.不同条件参数对传统AOPs与纳米限域AOPs体系性能影响的量化对比

图8.限域水行为机理分析中理论模拟与实验表征的结合

图9.机器学习在纳米限域AOPs中的赋能应用

相关工作以“基于纳米限域效应的高级水处理技术”（Nanoconfinement-based catalysis for advanced water treatment）为题，于8月26日在线发表于《应用催化：环境与能源》（Applied Catalysis B: Environmental and Energy）。

清华大学深圳国际研究生院副教授张正华为论文通讯作者，清华大学深圳国际研究生院2024级博士生赵笑宇和博士后伊姆蒂亚兹·阿夫扎尔·汗（Imtiaz Afzal Khan）为论文共同第一作者。研究得到国家自然科学基金项目、深圳市基础研究计划项目等的资助。