清华大学电机系李琦课题组报道250℃极耐温电容储能薄膜材料
2024/04/11
近日,清华大学电机系李琦副教授课题组在耐高温电容储能薄膜研究领域取得新进展。课题组提出分子结构单元模块化定制组装的设计思路,通过机器学习、分子动力学模拟结合实验测试分析揭示了影响高温介电储能特性的关键分子结构因素,最终制备得到在250℃极端温度条件下具有目前最高储能密度的聚合物电介质薄膜。
可再生能源并网、新能源汽车、地下资源开采和先进电磁能装备等领域的迅速发展要求先进电子材料和器件能够在的严苛温度条件下稳定运行(150 °C至250 °C)。然而,作为电子器件和能源系统中不可或缺的基本元件之一——薄膜电容器,目前仅能在105 ℃以下使用,主要受限于常规聚合物电介质材料在高温、高电场条件下电导损耗大、发热严重、容易发生热失控这一瓶颈问题。
课题组利用机器学习对由21种单体组成的110种聚酰亚胺类大分子结构的玻璃化转变温度(Tg)和能带隙宽度(Eg)进行了高通量预测。通过将分子结构拆分成不同的结构单元,以模块化组装的策略合成并系统研究了其中12种聚酰亚胺类大分子,得到了每种结构单元对材料Tg和Eg的量化影响,从而实现可定制化获得具有目标性能的聚合物分子结构(图1)。

图1.结构单元的模块化组装以及对材料性能的量化影响
传统认为,电介质的Eg是决定高温绝缘性能的关键因素。因此,长期以来在探寻耐高温聚合物材料的研究中始终以Eg这一指标为导向。课题组发现,在这一系列聚酰亚胺类大分子中,当Eg达到某一临界值时,导电机理发生转变,继续增大Eg并不能持续提升材料的高温介电储能性能。这一研究结果表明,仅依靠提升Eg的设计思路无法突破这类材料的使用温度上限。
课题组进一步通过分子动力学模拟结合实验测试揭示,在该情况下,材料的高温介电储能性能跟聚合物中相邻共轭平面之间的二面角大小密切相关(图2)。依据这一新的认知,课题组通过结构单元定制化组装最终分别设计制备了在150 ℃、200 ℃和250 ℃下具有优异高温储能性能的电介质聚合物(图3)。例如,在250 ℃极端温度下,充放电效率在90%以上的能量密度达到2.1J/cm3,为目前报道最高水平。

图2.共轭平面间的二面角及材料的电导机制

图3.不同分子结构材料的高温储能性能
本研究得到的高性能耐高温电介质聚合物全部由成熟的溶液法二步反应合成,单体来源于商业化产品,这使得这类耐高温介电薄膜的规模化制备成为可能。与此同时,这项研究的设计思路还可扩展到其他介电聚合物体系,对耐高温介电储能薄膜的开发具有广泛的启示意义。
近日,相关研究成果以“高温电容储能聚合物电介质的结构单元定制组合设计”(Designing Tailored Combinations of Structural Units in Polymer Dielectrics for High-Temperature Capacitive Energy Storage)为题发表于国际学术期刊《自然·通讯》(Nature Communications)。
电机系博士后王瑞和2020级博士生朱雨杰为该论文的共同第一作者,李琦副教授为论文通讯作者。其他合作者还包括清华大学电机系何金良教授和胡军教授等。该研究得到了国家自然科学基金项目的支持。
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