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武汉大学陈胜利教授团队在电催化双电层作用机制方面取得进展

2024/04/22


图 酸、碱介质中氢电催化体系表界面结构及其与反应动力学的关联

  在国家自然科学基金项目(批准号:21832004、21673163)资助下,武汉大学陈胜利教授团队在电催化双电层作用机制方面取得进展。研究成果以“双电层中氢键网络连通性决定Pt上氢电催化的动力学pH效应(Hydrogen bond network connectivity in the electric double layer dominates the kinetic pH effect in hydrogen electrocatalysis on Pt)”为题,于2022年9月29日发表在《自然·催化》(Nature Catalysis)上。论文链接:https://www.nature.com/articles/s41929-022-00846-8。

  在电催化领域,氢电极反应动力学在碱性条件下显著减缓是一个长期未解决的难题。迄今为此,动力学pH效应研究主要考虑*H和*OH等中间体的吸附对表面反应步骤能量的影响,而忽略了界面双电层结构对pH的依赖。准确获得不同pH条件下氢电催化体系界面双电层微观结构特征,将是解决这一难题的突破点。然而,目前在原子、分子尺度解析电催化体系界面结构及过程仍是一个巨大的挑战。

  陈胜利教授团队结合从头算分子动力学(AIMD)模拟、界面水分子的计算振动谱学和原位表面增强红外光谱(in situ SEIRAS)技术,发现界面双电层中氢键网络连通性是导致氢电催化巨大动力学pH效应的根源(图)。随后,以Pt-Ru合金为模型催化剂,进一步揭示了OHad吸附中间体在改善碱性氢电催化反应动力学的本质,即增加双电层中氢键网络的连通性。

  该研究结合AIMD模拟、计算谱学和实验谱学技术,为电化学界面原子结构提供了研究思路。


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