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中国科学院团队在光驱动氢化物催化合成氨研究方面取得进展

2024/03/21


 氢化锂表面光化学固氮过程示意及光催化合成氨性能

  在国家自然科学基金项目(批准号:21988101、21922205)等资助下,中国科学院大连化学物理研究所陈萍研究员、郭建平研究员团队在“氢化物化学固氮”研究方面取得新进展。研究成果以“温和条件下氢化锂介导光化学合成氨(Light-driven ammonia synthesis under mild conditions using lithium hydride)”为题,于2024年1月16日发表在《自然•化学》(Nature Chemistry)杂志上,论文链接:https://doi.org/10.1038/s41557-023-01395-8。

  氮气加氢合成氨是维持地球上生命延续、满足人类社会对能源与化工需求的关键化学反应。然而现有Haber-Bosch合成氨技术需要高温高压的苛刻反应条件(> 400 ºC,> 100 bar),是一高能耗、高碳排放的过程。发展可再生能源驱动的、温和条件下实施的合成氨新技术,是研究人员长期以来不懈追求的目标,也是化学科学中极具挑战性的研究课题。

  该研究团队基于对氢化物基础物理化学性质的认识,揭示了氢化锂(LiH)光致脱氢变色现象与化学固氮之间的关联。研究发现,与常规氧化物或氮化物半导体不同,LiH上光生载流子发生分离后,负氢(H‾)被氧化失去电子形成H2并产生氢空位,而光生电子被表面氢空位捕获形成色心结构。这一局域富电子表面可有效促进氮气的还原活化,并且LiH中的晶格负氢可参与N-H键的形成。在紫外光照射以及氮氢气(低氢分压)共进料反应条件下,LiH可实施催化合成氨过程。该工作展现了氢化物半导体在光化学固氮反应中的发展潜力,丰富了“氢化物固氮化学”的认知,并为发展新一代光驱动的合成氨新技术提供了思路。


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