当前位置:首页 >> 学术资讯 >> 科研信息

研究揭示本征介孔沸石酸位点调控机制

2026/04/23

研究揭示本征介孔沸石酸位点调控机制

文章导读
你正为工业催化中大分子反应效率低下而头疼,或许不是催化剂活性不够,而是酸性位点“藏得太深”。我们拆解了一项最新研究,发现那种被寄予厚望的介孔沸石ZMQ-1,竟因合成残留的磷物种,让近半数酸性位点无法被反应物触及——这正是多数人忽略的性能“隐形杀手”。通过动态真空焙烧和离子洗涤,可恢复铝骨架并释放全部酸性潜力,催化收率直接翻倍。但真正关键的是,材料内部的Brønsted质子竟会自发朝向介孔通道排列,这种结构取向性为何能被精准调控?它又将如何改写未来催化剂设计的底层逻辑?
— 内容由好学术AI分析文章内容生成,仅供参考。

沸石分子筛作为石油化工和精细化学品合成中广泛应用的固体酸催化剂,其催化性能受到传统微孔结构的限制。近年来,研究者虽已开发出多种超大孔沸石材料,但普遍存在水热稳定性差或难以引入活性铝中心等问题,制约了其在大分子催化中的应用。

中国科学院青岛生物能源与过程研究所研究团队此前报道了一种新型沸石材料ZMQ-1。该材料具有28元环介孔通道(约2.3×1.2nm),兼具沸石的晶体酸性和介孔结构的可及性。然而,其合成过程中使用的含磷有机模板剂在煅烧后仍可能残留,影响材料性能,相关机制尚不明确。

针对该问题,研究团队联合国际团队,系统阐明了ZMQ-1中残留磷物种对材料酸性和孔道结构的影响机制,并实现了酸性位点的精准调控。研究综合运用固体核磁共振、原位红外光谱、氩气物理吸附及密度泛函理论计算等手段,揭示了不同焙烧和后处理条件对残留磷去除效率及酸性位点可及性的影响。实验表明,动态真空焙烧可去除约90%的残留磷,而采用氯化铵或硝酸铯溶液洗涤,可进一步去除超过90%的磷,并恢复铝的骨架结构。

研究团队测定了吡啶及2,6-二叔丁基吡啶在ZMQ-1上的摩尔消光系数,为酸性位点的定量分析提供了基础。实验发现,无磷ZMQ-1中所有Brønsted酸性位点均可被探针分子接近,而残留磷的存在显著降低其可及性。DFT计算进一步表明,铝原子优先占据特定结构区域,Brønsted质子朝向介孔通道排列,这一预测通过铯离子交换实验得到验证。

催化性能测试结果显示,无磷ZMQ-1对目标产物2,4,6-三叔丁基苯酚的收率达到15.5%,远高于工业常用多级孔USY沸石及无定形Al-MCM-41材料。该优异性能源于ZMQ-1规整的10/12元环窗口级晶体介孔结构。该结构可稳定大分子反应过渡态,是无定形材料难以实现的。

研究为ZMQ-1的催化应用奠定了基础,也为其他基于磷模板剂合成的超大孔沸石结构优化与性能调控提供了研究范式。

相关研究成果以Elucidating the Acidic and Textural Properties of ZMQ-1, a 28-Membered Ring Mesoporous Aluminosilicate Zeolite为题,发表在《美国化学会志》(Journal of the American Chemical Society)上。


版权声明:
文章来源 青岛生物能源与过程研究所,分享只为学术交流,如涉及侵权问题请联系我们,我们将及时修改或删除。

相关学术资讯
近期会议

2026冶金工程、桥隧建设与土木工程国际会议(MEBTCCE 2026)(2026-04-30)

第四届绿色建筑国际会议(ICOGB 2026)(2026-05-08)

2026年先进航空航天技术与卫星应用国际学术会议 (AATSA 2026)(2026-05-15)

2026年第四届亚洲计算机视觉、图像处理与模式识别国际会议(CVIPPR 2026)(2026-05-22)

2026年物理学、核能科学与能源科学国际会议(ICPNSES 2026)(2026-05-24)

2026年第五届网络、通信与信息技术国际会议(CNCIT 2026)(2026-05-29)

第九届统计与数据科学国际研讨会(SDS)(2026-05-29)

第十届土木建筑与结构工程国际学术会议(I3CSE 2026)(2026-05-29)

第五届艺术设计与数字化技术国际学术会议(ADDT 2026)(2026-06-05)

第五届信号处理与通信安全国际学术会议(ICSPCS 2026)(2026-06-05)

2026年氢能技术、燃料电池与储能系统国际会议(HETFCESS 2026)(2026-6-12)

2026年计算机网络、人工智能与图像处理国际学术会议(ICNAP 2026)(2026-6-8)

2026年能源利用、自动化与控制系统国际会议(IEUACS 2026)(2026-5-5)

2026深度学习、农业应用与数据融合国际会议(DLAADF 2026)(2026-5-9)

2026教育、知识工程与人文发展国际会议(EKEHD 2026)(2026-6-15)

2026供应链、大数据经济与数字化管理国际会议(SCBDEDM 2026)(2026-5-10)

2026生物工程、微生物技术与食品科学国际会议(BMTFS 2026)(2026-5-7)

2026年农业、畜牧业与环境国际会议(ICAAHE 2026)(2026-5-31)

2026军工、工业技术与结构工程国际会议(MIITSE 2026)(2026-6-24)

2026年第七届先进电气和能源系统国际会议 (AEES 2026)(2026-9-18)

小贴士:学术会议云是学术会议查询检索的第三方门户网站。它是会议组织发布会议信息、众多学术爱好者参加会议、找会议的双向交流平台。它可提供国内外学术会议信息预报、分类检索、在线报名、论文征集、资料发布以及了解学术资讯,查找会服机构等服务,支持PC、微信、APP,三媒联动。