研究揭示本征介孔沸石酸位点调控机制
2026/04/23
沸石分子筛作为石油化工和精细化学品合成中广泛应用的固体酸催化剂,其催化性能受到传统微孔结构的限制。近年来,研究者虽已开发出多种超大孔沸石材料,但普遍存在水热稳定性差或难以引入活性铝中心等问题,制约了其在大分子催化中的应用。
中国科学院青岛生物能源与过程研究所研究团队此前报道了一种新型沸石材料ZMQ-1。该材料具有28元环介孔通道(约2.3×1.2nm),兼具沸石的晶体酸性和介孔结构的可及性。然而,其合成过程中使用的含磷有机模板剂在煅烧后仍可能残留,影响材料性能,相关机制尚不明确。
针对该问题,研究团队联合国际团队,系统阐明了ZMQ-1中残留磷物种对材料酸性和孔道结构的影响机制,并实现了酸性位点的精准调控。研究综合运用固体核磁共振、原位红外光谱、氩气物理吸附及密度泛函理论计算等手段,揭示了不同焙烧和后处理条件对残留磷去除效率及酸性位点可及性的影响。实验表明,动态真空焙烧可去除约90%的残留磷,而采用氯化铵或硝酸铯溶液洗涤,可进一步去除超过90%的磷,并恢复铝的骨架结构。
研究团队测定了吡啶及2,6-二叔丁基吡啶在ZMQ-1上的摩尔消光系数,为酸性位点的定量分析提供了基础。实验发现,无磷ZMQ-1中所有Brønsted酸性位点均可被探针分子接近,而残留磷的存在显著降低其可及性。DFT计算进一步表明,铝原子优先占据特定结构区域,Brønsted质子朝向介孔通道排列,这一预测通过铯离子交换实验得到验证。
催化性能测试结果显示,无磷ZMQ-1对目标产物2,4,6-三叔丁基苯酚的收率达到15.5%,远高于工业常用多级孔USY沸石及无定形Al-MCM-41材料。该优异性能源于ZMQ-1规整的10/12元环窗口级晶体介孔结构。该结构可稳定大分子反应过渡态,是无定形材料难以实现的。
研究为ZMQ-1的催化应用奠定了基础,也为其他基于磷模板剂合成的超大孔沸石结构优化与性能调控提供了研究范式。
相关研究成果以Elucidating the Acidic and Textural Properties of ZMQ-1, a 28-Membered Ring Mesoporous Aluminosilicate Zeolite为题,发表在《美国化学会志》(Journal of the American Chemical Society)上。
文章来源 青岛生物能源与过程研究所,分享只为学术交流,如涉及侵权问题请联系我们,我们将及时修改或删除。
-
2026年第五届机器学习、云计算与智 26
-
2026年第二届计算机视觉与机器学习 627
-
2026年6月优质国际学术会议推荐 1157
-
2026年智慧教育与数据挖掘国际学术 813
-
2026年第11届生物医学信号与图像 697
-
2026资源、化学化工与应用材料国际 2559
-
2026年图像处理与数字创意设计国际 2369
-
2026年机械工程,新能源与电气技术 6849
-
2026年材料科学、低碳技术与动力工 2524
-
2026年海洋科学、水利工程与环境管 06-18
-
2026年环境工程、材料科学与循环经 06-18
-
2026年航空动力、流体力学与热物理 06-18
-
2026年地球化学、核物理与地质学国 06-18
-
2026年微机电、物理学与建模仿真国 06-18
-
2026年机械工程、电子技术与自动化 06-18
-
2026 JCR影响因子正式发布272
-
中国科协发布2025年《重要学术858
-
2026年新锐分区(原中科院期刊5648
-
2025年两院院士增选有效候选人5280
-
好学术:科研网址导航|学术头条分6842
-
2025年国际期刊预警名单发布!7028
-
2025年中科院期刊分区表重磅发24788
-
吉林大学校长张希:学术会议中的提8093
-
研究表明太阳耀斑终端激波可作为地06-24
-
研究揭示藻—菌共生体系强化养殖尾06-24
-
双功能手性双核镍催化研究获进展06-24
-
研究发现银河系中心极端环境下大质06-24
-
废塑料升级利用研究取得进展06-24
-
硒太阳能电池研究取得进展06-24
-
南京大学王涛团队首次发现110亿06-24
-
IETP-Association 24467

-
电子科技大学第十三届小波智能媒体 23636

-
东华大学 8464

-
中国药理学会临床药理专业委员会 23547

-
上海麦峰医学科技有限公司 23377

-
WILL 8205

-
成都西经医院管理研究院 21515

-
icamsme2014 21567

-
UBM China 21511

-
湖南大学 18506

-
北京交通大学 23490

-
中华医学会航海医学分会 19037

-
全国高科技农业循环产业发展中心 2436

-
广州加原医药科技有限公司 2405

-
北京安吉瑞思会展服务有限公司 2602

-
武汉优莱特文化发展有限公司 24642

-
云南中国国际旅行社 23305

-
中态纵横(北京)国际投资管理中心 23499

-
深圳市汉威展览策划有限公司 18402

-
安徽省合肥市中国科学技术大学自动 23478





















87










































