随着磷酸铁锂（LiFePO4，LFP）电池的大规模应用，退役LFP电池数量快速增长，如何实现低能耗、高效率的回收已成为亟待解决的问题。相较于火法和湿法冶金，直接再生能够在保留正极材料主体结构的前提下恢复其电化学性能，具有显著的经济和环境优势。其中，固相烧结因流程简单、成熟度高且与LFP合成工艺相似，被认为是最具规模化潜力的直接再生工艺之一。然而，传统固相再生过程中热扩散动力学缓慢，往往需要数小时的高温处理才能完成修复，这不仅增加了能耗，而且长时间高温还可能诱发过度还原及副反应，从而影响再生材料的结构稳定性和电化学性能。更关键的是，缓慢的热扩散阻碍了热量向缺陷部位的均匀传递，进而限制缺陷修复动力学并降低整体再生效率。尽管这一现象已受到广泛关注，但背后的关键控制因素及内在机制仍缺乏清晰认识，这也进一步制约了再生工艺参数的优化与规模化效率提升。因此，有必要从本质上揭示传统固相修复过程中的动力学限制，并开发能够实现快速、均匀热量传递的新型再生策略，以加速缺陷修复动力学并提升废旧LFP的再生效率。

电热耦合促进声子离域化实现废旧LFP正极直接再生机制示意图

针对上述问题，西安交通大学杨国锐教授、丁书江教授团队围绕废旧LFP缺陷修复动力学开展了系统研究。通过分子动力学计算，研究首先指出废旧LFP中Li空位、Li-Fe反位缺陷等结构损伤引起的声子的局域化是导致缺陷修复动力学缓慢的关键因素。传统固相再生方式无法有效建立局域声子与周围离域声子耦合通道，同样导致声子在缺陷位点的局域。在此基础上，团队提出一种电/热耦合场高效再生策略。在电/热耦合场作用下，电场驱动的载流子可通过电子-声子散射促进不同声子模式之间的能量再分配，使局域声子更容易与离域声子模式发生混合，从而推动声子由局域态向离域态转变。声子离域化一方面促进了热量的快速均匀传递，另一方面还通过削弱电子-声子耦合提升了电子迁移能力，促进Fe3+向Fe2+的还原，最终降低Li-Fe反位缺陷修复的能垒。得益于这一机制，Li-Fe反位缺陷在700 ℃下仅保持5 s即得到更加彻底的修复。Li-Fe反位缺陷的消除缓解了晶格畸变，同时开辟了锂离子扩散通道，为后续锂元素的补充提供良好的条件。再生LFP在0.1 C下放电比容量达到151.2 mAh g-1，在1 C下循环1100圈后容量保持率仍为84.3%，组装的石墨负极软包电池在0.3 C下循环500圈后容量保持率为83.6%。经济与环境分析表明，该工艺的能耗为25.32 MJ kg-1、温室气体排放为1.774 kg kg-1，均明显低于传统加热及火法、湿法回收路线，展现出显著的经济和环境优势。

该研究成果以“电/热耦合场促进声子离域化加速废旧LiFePO4缺陷修复动力学”（Electric/Thermal Coupling Field Promotes Phonon Delocalization to Accelerate Defect-Repair Kinetics in Spent LiFePO4）为题，发表在国际著名期刊《德国应用化学》（Angewandte Chemie International Edition）上。西安交通大学化学学院为第一通讯单位，博士生党森为论文第一作者，杨国锐教授、丁书江教授为论文共同通讯作者。

该研究得到了国家自然科学基金、陕西省重点项目、云南省新能源材料创新联合项目的资助，并获得了西安交通大学分析测试中心和西安交通大学电工材料电气绝缘全国重点实验室在测试表征方面的支持。