近日，上海交通大学环境科学与工程学院赵一新教授团队在Nature Communications发表了题为“Scalable Ni-driven synthesis of Pt single-site catalysts for hydrogen evolution”的研究论文。该研究围绕绿色氢能关键材料问题，提出了一种可规模化生产的镍驱动一步还原置换法用于制备铂单位点催化剂，在铂载量仅为6 μg cm–2（约为商业催化剂的1/50）的情况下，实现了工业级电流密度下的超长寿命电解水制氢，为高效、低成本电解水制氢提供了重要技术路径。上海交通大学环境科学与工程学院博士生马惠敬为该研究工作的第一作者，赵一新教授、钱旭芳研究员和中英国际低碳学院龙霞副教授为共同通讯作者。

研究内容

随着“双碳”目标的推进，绿色氢能被认为是未来清洁能源体系的重要组成部分。其中，质子交换膜电解水（PEMWE）技术因其高电流密度和快速响应能力，被广泛认为是最具工业化前景的制氢路线之一。然而，该技术高度依赖Pt等贵金属催化剂，成本高昂且资源稀缺，当前每公斤铂价格超过40万元，严重制约了其规模化应用。因此，开发低Pt载量且性能优异的催化剂成为该领域的关键科学问题之一。

图1 合成Pt单位点催化剂的ORD策略及其规模化制备

该研究提出了一种基于镍驱动的一步还原-置换（ORD）策略，在温和条件下实现了铂单位点催化剂的可控制备。研究团队以含镍的氮掺杂碳纳米管（NCNT-Ni）为载体，利用镍金属颗粒的还原性，常温下将Pt4+还原，随后被还原Pt物种取代了NCNT上配位的Ni单原子，从而构建出具有N2-Pt-Cl2配位结构的单位点催化剂（NCNT-Ni/Pt），结构表征证实，催化剂中铂以单原子和原子簇的形式均匀分散。该方法无需复杂前驱体或高温处理，且实验室条件下单批次产量可超过10 g，具备良好的工业放大潜力。

图2 基于NCNT-Ni/Pt的PEMWE电解槽性能

电催化性能测试表明，该催化剂在酸性条件下仅需约7.78 mV的过电位即可实现10 mA cm–2电流密度，显著优于商业Pt/C催化剂。同时，其质量活性和转换频率也分别达到Pt/C催化剂的数十倍以上，展现出极高的贵金属利用效率。在实际器件层面，研究团队将该催化剂应用于PEMWE电解槽，在1 A cm–2电流密度下仅需1.63 V电压，并可稳定运行超过4500小时，电压衰减速率低至3.3 μV h–1，几乎可忽略不计。此外，将其与效率21%商业光伏组件耦合后，在安培级工业电流密度下实现了16.06%的太阳能-制氢效率，验证了其在可再生能源耦合应用中的潜力。

图3 NCNT-Ni/Pt的动态演变催化机理研究

机理研究表明，该催化剂中的N2-Pt-Cl2配位结构在反应过程中会发生动态演变，Cl逐渐脱离形成了更活跃的N2-Pt-H结构，从而优化了氢吸附自由能，提高反应动力学。这种“动态配位调控”机制为单原子催化剂设计提供了新的思路。此外，研究还结合废弃三聚氰胺甲醛树脂资源化利用，实现催化剂绿色制备。生命周期评价与成本分析表明，该技术路径在降低碳排放和化石能源消耗方面具有显著优势，同时可有效降低制氢成本，具备良好的环境与经济效益。

结论与展望

该研究通过构建低载量铂单位点催化剂，实现了从材料设计、机理研究到工程应用的系统突破，不仅显著降低了贵金属使用量，也验证了其在实际电解水与光伏耦合体系中的可行性。相关成果为推动绿色氢能规模化发展提供了重要支撑，并为废弃物资源化利用与清洁能源协同发展提供了新思路。

该研究得到国家自然科学基金、上海交通大学“深蓝计划”重点项目的资助。