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清华团队在二维层间剪切作用的角度依赖性研究上取得进展
2024/04/24
二维材料可以进行范德华堆叠,进而实现材料性质的“维度控制”。当二维材料以一定扭转角度堆叠时,体系还可能表现出超导特性、关联绝缘态、摩尔激子、堆叠依赖的层间磁性和拓扑极化等新奇现象,由此催生了“扭转电子学”这一新领域。随着扭转电子学的兴起,扭转角度对于二维材料层间耦合作用的影响引起了很大关注。然而,现有的研究多集中在扭转角度对于层间电子耦合或电声耦合的影响上,而对于二维材料层间力学作用与扭转角度的关系的研究则仍在起步阶段,缺少行之有效的实验方法和理论模型。
作为二维材料力学性质最为行之有效的测量方法,纳米压痕法(Nanoindentation)广泛应用于悬空二维材料的弹性模量和断裂强度的测量。但是当利用纳米压痕法定量测试二维材料层间力学作用时,二维材料在悬空区域会同时存在面内弹性变形和层间剪切变形,两种变形难以从实验和理论上进行区分。因此在人们先前的研究中纳米压痕法只能用于定性地估计二维材料层间力学作用,而无法实现定量表征,更无法测量层间作用与转角的依赖关系。针对此问题,清华大学材料学院刘锴副教授课题组与航天航空学院李晓雁教授课题组合作,通过在实验上干、湿两步分离的二维材料转移技术,将双层MoS2的面内弹性变形和层间剪切变形分开,并基于此建立了具有普适性的剪切边界模型,研究了扭转双层MoS2层间力学作用与扭转角度的定量关系。通过对150多个扭转双层MoS2样品的测量发现,MoS2的层间剪切应力与扭转角度无明显依赖关系,证明以任何扭转角度堆叠的双层MoS2都具有相近的剪切应力。该研究所发展出的实验技术和理论模型,对于理解二维材料层间力学作用的扭转角度依赖性具有重要的意义。
图1. 扭转双层MoS2的制备与表征
图2. 纳米压痕法测试扭角双层MoS2上层的弹性模量。
该方法首先将CVD生长的单层MoS2利用PMMA湿法转移到多孔SiO2/Si基底上,并通过溶剂浸泡与蒸发的过程去除悬空部位,只留下与基底贴合的MoS2;随后在该MoS2层上利用PMDM干法随机堆叠上层MoS2,并在这一步避免溶剂浸泡,以保持上层悬空MoS2完好而不破损。由于CVD生长的MoS2单晶呈现正三角形,因此其扭转角度可以简单地用光学显微镜测量(图1b)。在这一实验方法中,上层MoS2受到下层MoS2的约束,在有基底支撑处以范德华力结合。
利用AFM探针对上层悬空MoS2施加应力,测试其应变(图2a)。采用固定边界条件下简单的应力-应变关系,可得到了上层MoS2的名义弹性模量。结果发现,上层MoS2的名义弹性模量与层间扭转角度无关,但其数值相比直接转移在SiO2/Si基底上的样品小15%左右(图2c)。这一事实说明,MoS2较弱的层间作用导致上层MoS2弹性模量测试值低于真实值。考虑到弹性模量是材料的本征性质,不应与约束条件或测试方法有依赖关系,本研究提出了剪切边界模型,用以描述上层MoS2在纳米压痕实验中的受力情况。该模型假设:在悬空区域,上层MoS2仅受到探针施加的弹性应力,而在有支撑的区域,上层MoS2受到平行与基底的拉应力和层间剪切应力的作用(图3d)。通过模型分析,本研究建立了全新的剪切边界模型,并获得了载荷-下压位移的近似公式,该公式同时考虑了二维材料的预应力、弹性模量和层间剪切的贡献,比固定边界条件模型更具普适性。将实测数据通过最小二乘法拟合该公式,即可获得MoS2的层间剪切应力。通过对30个不同扭转角度的150余个样品测试分析,研究发现其层间剪切应力与扭转角度之间无明显的依赖关系(图4a)。分子动力学模拟纳米压痕过程也给出相同的结论。这一现象是由于二维材料的层间作用是长程平均后的范德华力,因此克服了扭转晶格结构带来的影响,不具有扭转角度的依赖性。
图3. 利用滑移边界模型分析扭转双层MoS2的层间剪切作用。
图4. MoS2的层间剪切作用无扭转角度依赖性。
相关成果以“纳米压痕法测定扭转双层MoS2的层间剪切”(Determining the interlayer shearing in twistedbilayer MoS2 by nanoindentation)为题,近日在线发表在国际著名期刊《自然∙通讯》(Nature Communications)上。清华大学材料学院2021届博士毕业生孙雨飞、航天航空学院2022届博士毕业生王宇嘉以及材料学院2022届博士毕业生王恩泽、王博伦为文章的共同第一作者。清华大学材料学院刘锴副教授、航天航空学院李晓雁教授为文章的共同通讯作者。论文的其他重要合作者还包括中科院物理所谷林教授、张庆华副研究员等。本工作得到国家自然科学基金基础科学中心项目、国家自然科学基金国家重点研发计划等项目的资助。
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