体边对应是拓扑量子材料的核心特征之一。例如，在三维拓扑绝缘体中，体态是绝缘的，但是在表面上存在受时间反演对称性保护的二维无能隙表面态。高阶拓扑绝缘体（HOTI）是对这一概念的推广。在高阶拓扑绝缘体中，受对称性保护的无能隙态局域在比三维块体低两个或者更多个维度的边界处 （例如一维的拓扑棱态）。迄今为止，许多材料被预测为高阶拓扑材料（例如金属Bi），但对这些材料的实验研究仍然不充分或存在一定争议。

准一维材料铋基卤化物Bi₄X₄（X= Br, I）由四个铋原子和四个卤族原子形成结构单元并沿b轴延伸形成链状结构。Bi₄X₄链沿两个垂直链方向堆叠形成单晶。铋基卤化物由于其中存在的丰富物相而成为研究各种低维新奇拓扑物态，包括高阶拓扑绝缘体、弱拓扑绝缘体等的理想平台。其中Bi₄Br₄被理论预言为高阶拓扑绝缘体。然而，目前依然缺乏对其特征性的高阶拓扑电子结构（例如表面态能隙及能隙内的棱态）的直接观测。

近期，清华大学物理系杨乐仙副教授课题组和合作者利用先进的亚微米空间及自旋分辨的角分辨光电子能谱，系统地研究了Bi₄Br₄的电子结构（图1）。研究人员首次在（100）表面上观察到具有劈裂特征的表面态并直接观测到表面态能隙。实验还揭示了此（100）表面态的自旋动量锁定特征，这些结果与第一性原理计算高度吻合。此外，实验显示在（100）表面态的能隙内存在额外的无能隙电子态，表明了体系内一维拓扑棱态的存在。以上研究结果为Bi₄Br₄的高阶拓扑绝缘相提供了令人信服的证据，使得Bi₄Br₄成为探索一维边界态电子特性及其潜在应用的理想材料平台。

图1.a. Z₂拓扑绝缘体（左）和高阶拓扑绝缘体（右）的电子结构示意图。BCB：体导带；TSS: 拓扑表面态；BVB: 体价带。b. Bi₄Br₄垂直链方向的扫描透射电子显微镜成像。c. 利用微区角分辨光电子能谱测量Bi₄Br₄电子结构的示意图。d. 第一性原理计算得到的电子结构，绿色和红色曲线分别表示（100）表面态和拓扑棱态。e. Bi₄Br₄（100）面的能带测量结果。f. 去卷积后的能带测量结果。g. 特定能量位置下的电子自旋极化率。

此外，杨乐仙课题组及合作者还利用角分辨光电子能谱对弱拓扑绝缘体Bi₄Br₂I₂的电子结构进行了系统研究。Bi₄Br₂I₂由三种不同的量子自旋霍尔绝缘体交替堆叠形成，每层均具有拓扑非平凡的边缘态。角分辨光电子能谱和第一性原理计算表明，由于层间相互作用，对应于不同层的狄拉克锥的交叉点上打开了能隙。利用这一独特电子结构，人们可以通过改变化学势来调控体系内可供导电的量子自旋霍尔通道。

相关研究成果分别以“高阶拓扑绝缘体Bi₄Br₄的拓扑电子结构及自旋结构”（Topological electronic structure and spin texture of quasi-one-dimensional higher-order topological insulator Bi₄Br₄）和“通向弱拓扑绝缘体Bi₄Br₂I₂中可调控的量子自旋霍尔通道”（Towards layer-selective quantum spin hall channels in weak topological insulator Bi₄Br₂I₂）为题在线发表于《自然·通讯》（Nature Communications）上。

“高阶拓扑绝缘体Bi₄Br₄的拓扑电子结构及自旋结构”的第一作者为物理系2021级博士生赵文轩，通讯作者为清华大学杨乐仙副教授、牛津大学陈宇林教授、北京理工大学周金健教授和北京航空航天大学杜轶教授。“通向弱拓扑绝缘体Bi₄Br₂I₂中可调控的量子自旋霍尔通道”的共同第一作者为北京航空航天大学博士生钟景元、杨明、石志坚，通讯作者为北京航空航天大学杜轶教授、庄金呈副教授、王建峰副教授与清华大学杨乐仙副教授。研究得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、清华大学自主科研计划以及表面物理化学实验室科技基金等科研经费的支持。