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吴凯/刘婧团队在谢尔宾斯基分形结构的构筑方面取得研究新进展

2024/03/29

分形(Fractal)是一类独特的可具有非整数维度的几何结构,其主要特征是结构的迭代性和自相似性。这一类结构在自然界中广泛存在,如繁复的海岸线、分叉的血管与神经、闪电的枝状分布以及宝塔菜花中的斐波拉契螺旋等,常常给人们带来美学体验。近年来,一系列实验研究表明,分子分形结构可以用来有效调控其生物功能、电子自旋相互作用乃至纳米光学等重要性质。

受到产物溶解性和反应可逆性等因素的限制,利用传统合成方法制备高阶、无缺陷的分子分形结构极具挑战性。吴凯教授课题组与合作者独辟蹊径,利用表面化学策略,通过单晶固体表面上的可控分子组装或反应“自下而上”地实现了一系列分子分形结构的精准构筑。2015年,他们通过精巧的前驱体设计,首次利用表面分子自组装策略成功构筑了谢尔宾斯基(Sierpiński)三角分子分形结构(Nat. Chem.2015, 7, 389-393)。研究表明,组装分子基元的120°折线型结构设计和三元环形卤键作用的形成是构筑分子分形结构的关键之所在。在此基础上,该课题组与合作者不断拓展构筑表面分子分形结构的方法,相继构筑了基于氢键(ACS Nano2015, 9, 11909)、配位作用(Chin. Chem. Lett.2015, 26, 1198;J. Am. Chem. Soc.2017, 139, 13749)以及共价键(J. Am. Chem. Soc.2019, 141, 11378)的谢尔宾斯基分子分形结构。

近日,北京大学化学与分子工程学院吴凯/刘婧团队与电子学院的王永锋等人利用碱金属离子与有机分子间的静电相互作用,在铜或银单晶表面上实现了一系列无缺陷的表面谢尔宾斯基分形结构的构筑(如下图),并利用扫描隧道显微镜(STM)成像和密度泛函理论(DFT)计算对形成分子分形结构的静电作用进行了实验表征和理论阐释。该研究拓展了可用于构筑分子分形结构的分子间相互作用的种类,寻找到了该系列研究中缺失的新“拼图”板块,丰富了利用表面化学手段制备复杂分子纳米结构的“工具箱”。

由K和DCTP组成的分形结构基元模型、谢尔宾斯基三角分形结构示意图以及对应的1-4阶分形结构的STM图像。

在超高真空条件下,将中性碱金属钾原子与氯代折线型分子DCTP(4,4″-dichloro-1,1′:3′,1″-terphenyl)共沉积到原子级平整的Cu(111)或Ag(111)表面上,二者共组装形成了最高阶数可达4阶的无缺陷谢尔宾斯基分子分形结构。相对地,若体系中没有碱金属,DCTP分子只能通过分子间的C-H…Cl-C氢键形成条带状自组装结构。由此可知,碱金属的引入对于分子分形结构的形成起到了关键作用。局域功函数成像表明该分子分形结构中的钾原子荷正电,与DFT计算结果一致,即表面吸附的钾原子与金属基底发生了电荷转移,使得中性钾原子发生离子化。同时,附近的DCTP分子在钾离子静电场作用下发生了分子诱导极化,形成了具有一定强度的Kδ+…Clδ-静电相互作用,形成了关键的三重分形节点,进而获得了高阶谢尔宾斯基分子分形结构。

该研究结果近期在Journal of the American Chemical Society上发表,北京大学化学与分子工程学院戴晶鑫博士、赵昕暐同学和彭展涛博士以及电子学院的李杰同学为共同第一作者,刘婧、王永锋和吴凯为共同通讯作者。该研究得到了基金委、科技部、北京分子科学国家研究中心以及北京市高精尖学科建设项目的联合资助。


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