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福州大学谭理课题组与复旦大学刘智攀课题组在单原子催化CO2加氢合成甲醇领域取得进展
2024/04/18
图 单原子铜基催化剂的Cu1-O3准平面局部结构及其低温合成甲醇催化性能
在国家自然科学基金项目(批准号:22172032、21902027、51701201、U19B2003)等资助下,福州大学谭理课题组与复旦大学刘智攀课题组等合作,在单原子催化CO2加氢制甲醇方面取得进展。研究成果以“Cu1-O3物种在单原子Cu/ZrO2催化剂中对CO2加氢的作用(The role of Cu1-O3 species in single-atom Cu/ZrO2catalyst for CO2 hydrogenation)”为题,于2022年9月15日发表在《自然·催化》(Nature Catalysis)杂志上。论文链接:https://www.nature.com/articles/s41929-022-00840-0。
将温室气体通过催化反应转化为高附加值化学品是实现节能减排、资源循环利用的重要途径之一。CO2温室气体能否实现高效转化关键在于高性能催化剂的设计研发。目前面临最核心问题主要有两个,一是大家对催化反应活性位点、反应机理的认识存在较大争议,无法为合成高效催化剂提供有力指导;二是常规铜基催化剂反应温度高,甲醇产物选择性差且容易失活。
针对以上问题,该团队设计了一种具有明确Cu1-O3准平面局部结构的单原子铜基催化剂,表现出优异的低温合成甲醇催化性能(甲醇选择性100%,TOF达1.37h-1)和反应稳定性(图)。原位高压红外光谱实验以及理论计算结果表明,该反应遵循甲酸盐加氢路径,其中甲酸盐氢化到甲氧基为反应的决速步骤;孤立铜位点为甲醇合成的有效活性中心,铜纳米团簇或纳米颗粒为逆水煤气变换(RWGS)反应产生CO的活性中心,而较大尺寸的铜颗粒则不具有低温活化CO2的能力。
该研究进一步拓展了铜基单原子催化剂的应用范围,为今后设计高效甲醇合成催化剂提供了有力的理论指导与支持。
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