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我国学者在温和条件热催化合成氨研究方面取得进展

2025/06/01

我国学者在温和条件热催化合成氨研究方面取得进展

图 C60-基体共促催化剂合成氨示意图

  在国家自然科学基金项目(批准号:22221005、22222801、92361303、22038002)等资助下,福州大学江莉龙团队与厦门大学谢素原团队合作,近期在温和条件热催化合成氨研究工作中取得进展。相关成果以“富勒烯修饰非铁的团簇-基体催化剂通过N2和H2协同活化促进氨合成(Fullerene on non-iron cluster-matrix co-catalysts promotes collaborative H2 and N2 activation for ammonia synthesis)”于2024年9月4日在《自然•化学》(Nature Chemistry)上发表,论文链接:https://doi.org/10.1038/s41557-024-01626-6。

  合成氨是关系国计民生最重要的化工产业之一。当前合成氨工业仍然采用发展了100多年的哈伯-博世(Haber-Bosch process)合成氨工艺,该过程需要高温和高压苛刻条件,消耗了全球1%~2%的能源,并排放大量二氧化碳。开发温和条件合成氨催化剂对于实现合成氨工业的节能降碳具有重要意义,但存在两大难点:(1)N2活化能与NHx物种脱附能之间的限制性关系;(2)H2和N2在活性位的竞争吸附抑制N2活化(氢中毒)。

  针对此难题,上述研究团队提出了新型的催化剂设计思路。通过将C60(强H结合)锚定到过渡金属(较强N结合的Mo和Ru金属)上形成团簇-基体共促合成氨催化剂(如图)。研究表明C60作为“电子缓冲器”能够可逆地储存和释放电子,平衡过渡金属位点的电子密度。C60团簇可以作为H2的吸附、储存、活化和溢流位点,能够有效抑制并避免强氢吸附导致的“氢中毒效应”,使得在Ru基催化剂在氧化物等各类载体上,均能够有效避免了“氢中毒”现象,对开发温和条件下高效合成氨催化剂具有指导意义。


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