华东理工大学和海外合作者在共价有机框架研究方面取得进展
2024/04/28
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图 重构合成兼具优异结晶性和稳定性的共价有机框架示意图
在国家自然科学基金项目(批准号:21636002、21788102、21905091)等资助下,华东理工大学朱为宏教授、田禾教授团队与英国利物浦大学Andrew I. Cooper教授合作,在共价有机框架研究方面取得进展。研究成果以“重构共价有机框架(Reconstructed covalent organic frameworks)”为题,于2022年4月6日在《自然》(Nature)上发表。论文链接:https://www.nature.com/articles/s41586-022-04443-4。
共价有机框架(COFs)是新兴的多孔晶态材料,在气体储存、吸附分离、光电转化、多相催化等功能应用中前景广阔。然而,COFs材料普遍存在结晶性和稳定性此消彼长的现象,限制了其实际应用。针对上述问题,研究人员开发了重构COFs材料的新工艺(图),即利用可逆共价键将有机基元预组装成晶态框架,基于此框架再进行原位重构,在无需真空除氧条件下实现了可控制备兼具高结晶性和稳定性的COFs材料。与传统直接聚合方法相比,该重构方法提升了材料孔隙率和结晶性,从而赋予材料优异的载流子输运能力,光催化产氢速率可达27.98 mmol h-1 g-1,是传统方法合成的同构材料活性的4倍左右,并在二氧化碳吸附方面具有优异的存储性能,呈现出良好的应用前景。该研究借鉴超分子化学纳米限域反应和动态共价化学的理念,发展了重构共价有机框架新策略,为其他框架结构新材料的构筑提供了思路。
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