图 丙烷脱氢耦合选择性氢燃烧生产丙烯

　　在国家自然科学基金项目（批准号：22121004、22122808、U1862207）等资助下，天津大学巩金龙教授团队在丙烷脱氢工艺和催化剂创制领域取得了新进展。研究成果以“丙烷脱氢耦合表面氧化过程选择性生产丙烯（Tandem propane dehydrogenation and surface oxidation catalysts for selective propylene synthesis）”为题，于2023年7月27日发表在《科学》（Science）杂志上。论文链接：https://www.science.org/doi/10.1126/science.adi3416。

　　丙烯的低碳化生产对我国“双碳”目标的实现具有重要意义。在众多丙烯生产工艺中，丙烷脱氢（Propane dehydrogenation）技术路线因其产品单一性好、经济性效益高、石油依赖性低等原因备受瞩目。然而，丙烷脱氢是热力学平衡受限的强吸热反应，需在较高温度下（＞600 ℃）才能得到较高的转化率，同时存在能耗和碳排放量高的弊端。因此，如何创新丙烯生产工艺，实现体系热量自给并突破热力学平衡限制，是提升丙烯生产能效的关键。

　　上述研究团队提出“反应微区原位供热”的新概念，在微尺度下将吸热反应与放热反应耦合，创新了丙烯生产工艺的供热方式，突破了丙烷脱氢热力学平衡限制，实现了从微观反应体系到宏观反应工艺的系统创新。本研究创制的串联型反应体系，通过对氧化钒-钒酸铁间“毗邻度”的精准调控，实现氢中间物种定向传递-燃烧的协同匹配。通过氢燃烧为脱氢过程提供热量，有效降低碳排放；同时，通过原位移除副产物氢气拉动反应向目标产物方向移动，提升了丙烯收率。在550℃反应温度下，获得42.7%丙烷转化率和81.3%丙烯选择性，在超过200次脱氢-再生循环测试中性能可稳定保持。在微观层面，阐明了反应体系“毗邻度”与丙烯收率之间的定量关系，提出了氢溢流介导串联反应的耦合机制。

　　该研究工作开发的耦合丙烷脱氢与选择性氢燃烧的新工艺，有效提升了丙烯生产效率，为推动化工过程的绿色低碳转型，助力实现“双碳”目标提供了新的研究思路、新技术。