近日，由浙江大学化学工程与生物工程学院肖丰收教授、王亮研究员领衔，北京理工大学化学化工学院马嘉璧教授等人参与合作的论文“Dealuminated Beta zeolite reverses Ostwald ripening for durable copper nanoparticle catalysts”在《Science》期刊发表。

基于铜纳米粒子的催化剂已广泛应用在工业当中，但在化学氛围中纳米粒子往往会烧结成较大的纳米粒子进而降低催化剂的性能。本文通过使用脱铝的Beta分子筛来负载Cu纳米颗粒（Cu/Beta-deAl），发现这些颗粒在200°C的甲醇蒸气中变小，尺寸大小由~5.6 nm减少到~2.4 nm，这与一般的烧结现象大相径庭。另一方面，一种反向的奥斯特瓦尔德成熟的过程被发现，其中甲醇活化的可迁移铜位点被硅醇巢捕获，巢中的铜作为形成小纳米颗粒的新成核位点。这一特性与一般的烧结通道不同，从而在工业上制备了用于草酸二甲酯（DMO）加氢的稳定催化剂。

图1 反向成熟过程的质谱实验以及机理分析

在本论文中，北京理工大学大学为合作单位，负责催化剂铜颗粒结构原位研究技术支撑。通过实验室自行设计搭建的以飞行时间质谱为主体的原子分子团簇原位反应装置，以结构清晰、可控以及重复性良好的气相团簇作为研究模型进行了⁶³Cu₂⁺阳离子与甲醇、H₂、CO等气体小分子的研究。团簇研究结果表明只有甲醇分子可以引起Cu–Cu键断裂，另外两种气体则显示惰性。该部分为催化过程关键中间体的捕获提供了重要信息。

论文的第一单位为浙江大学化学工程与生物工程学院。浙江大学的肖丰收教授、王亮研究员、华东理工大学的曹宵鸣教授、北京理工大学的马嘉璧教授为论文的通讯作者，本课题组博士生王明参与该工作中。

论文链接：https://www.science.org/doi/10.1126/science.adj1962

附课题组简介：

马嘉璧，教授，博导。围绕着过渡金属氮、氧化物团簇结构及反应活性，N₂、CO₂、碳氢化物等稳定分子的（催化）活化和转化，取得了一系列的成果。迄今为止，在Science、 J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.等发表文章60余篇。主持国家青年人才项目、国家重点研发计划、北京市自然科学基金等。受邀担任Chin. Chem. Lett.（中国化学快报）青年编委。