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Nature Communications报道单原子催化传感“结构-稳定性”研究新成果

2023/12/19

近日,华东理工大学机械与动力工程学院张博威特聘研究员与华中科技大学杨旋教授合作,在Nature子刊自然通讯(Nature Communications)上发表了题为“Elucidating the structure-stability relationship of Cu single-atomcatalysts using operando surface-enhanced infrared absorption spectroscopy”的研究论文,在线报道了该课题组在Cu单原子在的结构-稳定性关系研究方面的进展,为单原子催化传感的结构-稳定性调控提供了指导性方法。

随着人类社会的发展,化石燃料的大规模利用释放了大量的温室气体CO2,造成了海洋酸化和气候变化等严重问题。传感器的广泛使用对于监控和确保我们的正常工作和生活是必不可少的。近年来,单原子催化剂(SACs)因其优异的催化活性和选择性而被认为是化学传感领域理想的敏感材料。然而,伴随着尺寸减小带来的表面自由能的升高,易导致单原子在反应过程中发生团聚而降低其稳定性。尽管研究人员已经对SACs的构效关系进行了广泛探索,但其相应的结构-稳定性关系仍然缺乏。

为了解决上述的科学问题,团队利用原位衰减全反射表面增强红外吸收光谱(ATR-SEIRAS)定量监测Cu单原子SACs在的催化演变过程。Cu SACs在催化过程中通过重构过程转化为2 nm的Cu纳米颗粒。由于配位差异,Cu SACs的演化速率高度依赖于催化剂的底物。密度泛函理论计算表明,Cu SACs的稳定性高度依赖于它们的形成能,这可以通过控制Cu位点与底物之间的亲和力来控制。这项工作强调了OperandoATR-SEIRAS的使用,以实现对长期应用的结构-稳定性关系机理的理解。

图片说明:Cu单原子的形貌结构以及现场原位探测过程示意图

该文章为华东理工大学和华中科技大学共同完成,机械与动力工程学院张博威特聘研究员与华中科技大学杨旋教授为本文共同通讯作者。该工作得到了机械与动力工程学院轩福贞教授的指导与支持。研究工作得到了国家自然科学基金和上海市基础研究特区等项目的支持。

该团队有关单原子化学传感的综述性工作还发表在Adv.Mater. 35, 2206783 (2023)。

原文链接:https://doi.org/10.1038/s41467-023-44078-1


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