上海交大邓楠楠课题组发明“光流体”
2025/04/24
2025年4月9日,上海交通大学化学化工学院邓楠楠课题组在Nature Materials期刊发表题为“DNA photofluids show life-like motion”的研究成果。该成果提出“光流体”新概念,报道了一种光驱动DNA纳米机器组装的活性液体,该体系展现出生命运动行为。论文作者包括博士后赵启红博士、博士生齐金颖以及通讯作者邓楠楠副教授。
生命运动主要源于成千上万个生物分子机器不断地将光能或化学能(ATP)转化为微观机械能,并通过复杂的协同作用,从而涌现出的集体行为,这一过程是细胞保持活性和功能性的重要基础。继2016年Jean-Pierre Sauvag、J. Fraser Stoddart和Ben L. Feringa因人工分子机器的开创性研究获得诺贝尔化学奖后,如何使这些纳米级机器在类细胞环境下协同工作并产生宏观运动仍是悬而未决的科学难题。
面对这一难题,该研究通过液-液相分离技术,利用人工DNA纳米机器构建出一种具有光响应特性的活性流体(简称“光流体”)。该光流体可将光诱导的DNA纳米机器的分子运动协同转化为非平衡态宏观结构,并涌现出类细胞行为,形成一种具有耗散特性和动态活性的类细胞分子系统。
作者利用偶氮苯分子和DNA纳米结构结合创造了一种光响应DNA纳米机器,该纳米机器可以通过粘性末端配对引发液-液相分离形成DNA“光流体”(图1)。偶氮苯分子作为“纳米引擎”,像是给DNA插上了纳米“翅膀”,通过吸收光能(可见光或紫外光)进行可逆的顺-反(cis-trans)结构异构,以调节双链DNA的杂交过程,诱导DNA液滴解离和再组装(图1)。除此之外,偶氮苯分子亦在可见光的照射下,可进行快速的反式-顺式-反式(trans-cis-trans)异构化循环,使纳米“翅膀”连续拍动,持续将光能转化为微观动能,在光场的调控下,直接转化为光流体的宏观运动。作者发现在非偏振的可见光的照射下,球形的DNA液滴可拉长成动态的棒状结构(图2),而在线性偏振可见光照射下,DNA液滴则可变形为二维液体薄片(图2),当光照停止后,逐渐恢复球形。
图1. Photon-fuelled DNA nanomachines and reversible assembly of DNA droplets.
图2. Vis-light-fuelled deformations of the active DNA droplets.
随后,作者解析了DNA光流体内部的能量转化机制和动量传递机制。根据Weigert Effect,反式偶氮分子轴方向在光异构化循环中会发生随机变化,但当激发的偶氮分子恰好垂直于入射光的偏振方向时,对光子吸收效率将骤降,光致异构化停止(图2a),因此,当越来越多的反式偶氮分子垂直于光的偏振方向进行排列,即在各向同性的DNA液滴中产生了一定分子取向,而未排列的偶氮苯分子持续将光能转化为微观动能,并沿着分子取向被持续放大,导致DNA液体产生宏观变形。在非偏振可见光下,DNA液滴是沿着光传播的方向被拉长,随后由于与周围介质密度差而随机翻转(图2c)。此外,作者利用冷冻电镜、原子力显微镜和激光共聚焦成像等技术解析了DNA光流体内部的动态结构演变,发现DNA光流体内部和游离的DNA纳米机器可通过光照产生一种类似细胞骨架(如微管、微丝)的微纳结构,不仅可以能量耗散动态自组装,而且可以能量耗散自发运动(图3)。DNA纳米纤维只在光照的条件下存在,光照停止,DNA纳米纤维将自发解离并转化为DNA液体(图3),此动态DNA纳米纤维可能促进了能量转化与微动量的持续放大。
图3. Photoinduced fibrillation inside DNA droplets.
为展示DNA光流体具有类细胞运动行为,作者通过时空分辨的结构光调控诱导了DNA液滴的复杂结构变化和生命运动行为。在DNA液滴的不同位置进行局部光照射可产生不同的运动行为,例如蠕动爬行、变形、分裂和旋转等(图4)。最后作者将光流体用做微驱动器,以及用于诱导流体旋涡发生,展现了该光流体可直接利用光能做功(图5)。
图4. Cell-like motions in active DNA droplets via spatiotemporal Vis irradiation.
图5. Photofluids support macroscopic actuation on Vis irradiation.
人工分子机器能够将光能/化学能转化为分子运动,但液态环境属于各向同性的介质,难以协同调控分子机械运动,因而无法将分子运动转化为宏观结构形变和运动。2021年Science杂志发布了125个重要科学问题,其中包括(1)细胞内生物分子如何组织从而有序有效发挥作用?(2)物质如何被编码成生命材料?(3)可以实现人工合成细胞吗?该研究为以上难题提供了新的启示,同时揭示了人工分子机器在构建活性软物质方面的巨大潜力,不仅为理解物质向生命复杂化演进提供了新视角,更为开发具有生命特性的功能材料开辟了新路径。光流体使得直接利用太阳能产生连续流体运动成为可能,其构建方法极易拓展至其他分子机器和液液相分离体系,目前该课题组已成功开发出RNA光流体和多肽光流体等体系,相关研究成果正在投稿中。此类自驱动智能材料在人工肌肉、仿生软体机器人、能量收集装置、智能药物载体、自适应驱动设备、组织工程及合成细胞等领域展现出广阔应用前景。
该研究由上海市面上项目、四川省面上项目、国自然面上和青年项目、四川天府峨眉计划和上海交通大学绍兴研究院开放课题等基金资助。
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