锂离子电池被广泛应用于诸多领域，但其有限的使用寿命带来了资源紧张和环境风险等挑战，因此废旧锂离子电池的回收已然成为学术界和产业界关注的焦点。与从废旧电池中提取关键金属的传统冶金方法不同，直接回收工艺可以修复受损材料，并通过有效的处理最大限度地运用其价值。然而，现有直接回收方法依赖长时间加热以实现失效结构的重排。同时，锂离子电池的性能基准不断提升，即使废旧锂离子电池直接再生能够恢复其原始性能，往往也会与最新的市场要求存在差距，这两大问题对直接回收技术的发展与应用提出了全新挑战。

近日，清华大学深圳国际研究生院周光敏团队与中国科学院深圳先进技术研究院研究员成会明院士团队合作，在前期失效电池材料直接修复与升级回收研究的基础上，利用外场作用构建连续非平衡态修复过程，突破热力学限制，从而降低了再生过程的整体能垒。他们深入剖析了直接升级回收过程的设计思想，指出其核心是在目标材料和初始材料之间构建可行的直接相变路径，最终提出了通用性的超快直接修复与升级回收策略。

团队在前期大量的实验结果与经验积累的基础上，开展了方法学创新，基于焦耳定律通过在修复过程中引入外电场，利用自由电子与原子晶格碰撞在极短时间内释放能量，从而将修复过程由热力学主导转变为动力学主导的过程，克服了现有直接修复稳态反应速率的局限，指数级缩短了修复时长，大幅提高了修复效率及物料与能量利用率，通过秒级超快过程即可完成失效材料的物相重构与性能恢复。

以失效锰酸锂（LiMn2O4）材料为例，研究构建了连续相转变的路径，展示了将其单步超快升级为下一代高性能锂离子电池正极材料的有效性与通用性。升级产物包括高压快充型镍锰酸锂（LiNi0.5Mn1.5O4）正极材料和高能量密度型无钴富锂锰基层状氧化物（Li1.2Ni0.2Mn0.6O2）正极材料等，从而将整体经济效益较直接修复提高3~5倍。更重要的是，得益于超快非平衡反应过程，有效调控了锂离子、过渡金属离子及空位缺陷的迁移与重排行为，成功在材料中引入元素梯度分布及适量的有益结构缺陷，再生产物的循环稳定性及快速充放性能超越了同类商业正极材料。

图1.超快直接修复和升级回收策略的设计思路

由于设计思路的突破，相比于传统的回收方法，该策略具有短流程、高效率、可拓展等一系列优势，为直接修复方法的发展提供了新的视角与思路。而且团队在研究中提供了“食谱”级实验手册，逐步详细介绍了废旧锂离子电池正极材料直接修复与升级回收的操作流程及实验细节，可为进入该新兴研究领域的跨学科研究人员提供可靠指导，从而促进锂离子电池的绿色循环与可持续发展。

图2.超快直接升级回收方法的应用展示与材料性能

研究成果以“废旧锂离子电池正极材料超快直接再生和升级的通用方案”（A universal protocol for ultrafast direct regeneration and upcycling of spent lithium-ion battery cathode materials）为题，于8月18日发表于《自然·协议》（Nature Protocols）。

周光敏、成会明为论文的通讯作者；清华大学深圳国际研究生院2023级博士生季昊铖与上海交通大学助理研究员王俊雄为论文共同第一作者。研究得到国家自然科学基金委、科技部、广东省科技厅、深圳市科创局、深圳鹏瑞基金会等的支持。