- 顶级的医学sci期刊都有哪些呢? 46
- 怎么在知网sci论文查重啊 44
- 关于国内外水利类的核心期刊 60
- 科院一区期刊的含金量究竟如何呢? 77
- 马滟青课题组在微扰量子场论研究中 57
- 各类会议名称分类与细分 81
- Elsevier是属于SCI还是 56
- 浅析《江西中医药大学学报》期刊快 36
- SCI论文编排的通用规则 97
- 介绍运动生物力学方向优秀论文题目 60
- 申请专利所需的费用项目有哪些? 65
- 中学生常看的杂志类型 74
- 学术不端检测软件有哪些特点 55
- 关于建筑专业方向论文题目借鉴及期 50
- 申请专利时的申请费用与哪些因素有 45
- 上海后世博研究中心民营企业发展推 20387
- 岭南师范学院 7389
- 华人数码印刷 20366
- 总参工程兵科研三所 17463
- 上海电子信息学院 22369
- 东北大学秦皇岛分校 20414
- 北京腾达信息咨询公司 17393
- MSEE2016组委会 22372
- 杨浦区四平路总工会 17390
- 南京大学 1386
- 大连百奥泰生物技术有限公司 17368
- 上海商图信息咨询有限公司 7371
- 中国项目管理协会 1371
- 北京纵横合力管理咨询有限公司 22397
- 重庆市南岸区有效单位 1419
- 世博威(上海)展览有限公司 1397
- 广州市电购会展览服务有限公司 20389
- 中国石油天然气股份有限公司石油化 7387
- 桂林市精平会议会展有限公司 23397
- LONGSO FURNITURE 17405
北京大学环境学院刘文团队及其合作者报道适用于水中抗生素高效降解的新型功能材料及构架方案
2024/03/27
新污染物是目前我国生态环境保护的重要关注点。抗生素是一类典型的有机新污染物,其具有种类繁多、结构复杂、形态多样、环境效应不明等特点,污/废水中痕量级抗生素的去除是水处理的重点和难点。而现有的以生化技术为主的传统污水处理工艺不能有效地去除抗生素,致使抗生素母体和生物体代谢物大量排入天然水环境中,严重威胁水环境安全。因此,绿色、高效的新型水处理技术的开发迫在眉睫。
在水处理行业“减污降碳”目标的驱动下,直接利用太阳能实现对环境污染的修复引起了学者们的广泛兴趣。基于环境功能材料的水处理非均相体系中,考虑到金属基催化剂所含的金属离子可能释放到水中造成二次污染,非金属多孔网状材料被认为是可实现污水净化的优良替代材料。然而,有机污染物的非均相光化学分解反应机制复杂,包含了表面吸附、电子空穴分离(活性组分的生成)、产物分离和转运(活性位点的再生)等过程。如何同步调控光化学过程的上述三种策略,从固液界面的功能基元角度同时调控电子结构和界面反应,实现水中微污染物的高效降解去除和定向降解转化,是该领域需要攻克的难点。本工作通过框架化学原理,理性设计和制备了新型共价有机网状结构材料(COFs),发现了微污染物净化过程中功能分子基元的扭曲性与疏水性的双协同效应。
图1 基于功能基元的具有不同扭转角和堆积模式的COFs合成方法
共价有机网络(Covalent-organic frameworks,COFs)结构的可调性很容易通过具有丰富拓扑和维数的实用构建模块来实现,本研究中团队所开发的基于扭曲协同疏水性芳香基元的共价有机网状材料能有效实现了对污染物的高效吸附富集及界面光驱动分解。团队利用三醛基苯并三噻吩(BTT)和不同扭曲程度的芳香胺(DAB、DADP和DATP),通过对功能基元的理性设计、筛选和创建有序π骨架,结合不同芳香量度的分子模块,创建了具有不同孔径和亲疏水性通道,预先设计和制造不同的分子界面网状材料。这些协同作用突破了对水中微污染物的吸附能屏障,BTT-DATP-COF对污染物的表面亲和力高于BTT-DAB-COF的8倍,在可见光照射下对典型喹诺酮类抗生素左氧氟沙星(LEV)的去除率分别是BTT-DADP-COF和BTT-DAB-COF的6倍和8倍,且对污水中的其他多种抗生素皆具有普适性。真实环境的复杂水基质中,所开发的材料也表现出对目标抗生素的高效去除效率。
实验表征结合理论计算深入解析了左氧氟沙星在BTT-DATP-COF上的降解机制。最优材料在动力源方面,三联苯单元的扭曲性促使BTT-DATP-COF在吸收可见光照射的一定能量后,诱导DATP和亚胺键在骨架臂处自由旋转,在芳香和噻吩基序之间建立纵向和横向电荷转移通道。这种功能基元设计使得空穴驱动左氧氟沙星氧化发生在BTT区域界面,电子介导的氧还原产生活性自由基则发生在三联苯基元界面,更容易促进空穴与电子在空间上的平衡提取。在传质方面,BTT-DATP-COF优异的纳米孔道促进了污染物分子向反应中心输送,内外表面的疏水性有利于亲水副产物从材料内表面脱落并返回水相,释放材料表面的活性位点,具有一定自清洁能力和表面更新能力。该研究为基于有机多孔网络协同调节电子结构和界面反应提供了一条节能降耗的水净化途径。
此外,基于团队前期所形成的非周期性体系环境理论计算方法及建成的北京大学有机物反应活性位点数据库(PKU-REOD),还对该体系中左氧氟沙星的反应活性位点进行了细致的量子化学解析,量化计算了污染物分子受不同种活性物种攻击的Fukui指数(亲电、亲核和亲自由基),探明了左氧氟沙星的降解路径,并分析了降解过程中污染物的毒性演化趋势,证实了所提出的技术体系对污染物的有效降毒作用。
图2 左氧氟沙星分子的量子化学计算结果及毒性演化趋势
上述研究成果以“Twistedly hydrophobic basis with suitable aromatic metrics in covalent organic networks govern micropollutant decontamination”为题,于2023年10月24日在线发表于Nature Communications上。北京大学环境科学与工程学院刘文研究员、湖南大学环境科学与工程学院王侯副教授为论文的共同通讯作者,北京大学环境科学与工程学院的陈龙和刘兆利博士生为共同署名作者。其他主要合作者还包括了来自南京工业大学和中山大学的学者。该研究得到了国家自然科学基金(52270053)和重点研发计划青年科学家项目(2021YFA1202500)等的资助。
文章来源北京大学新闻网,分享只为学术交流,如涉及侵权问题请联系我们,我们将及时修改或删除。
材料学院占肖卫课题组受邀在《自然综述化学》发表稠环电子受体材料的综述文章
北京大学物理学院许甫荣团队与合作者有关四中子态能量和共振宽度的理论预言被实验证实
清华大学电机系牵头的“电力电子混杂系统建模仿真理论及其工业软件与应用”项目通过中国电工技术学会鉴定
雷晓光团队完成天然产物Fargesone A的首次仿生全合成与生物机制研究
厦门大学和上海光源姜政研究员等团队在稳定烷烃脱氢催化剂方面取得进展
清华大学 航院王沫然团队揭示强制渗吸中触发界面不稳定性的微观机制
第四届计算机图形学、图像与虚拟化研究国际会议(ICCGIV 2024)(2024-05-17)
第九届机电控制技术与交通运输国际学术会议(ICECTT 2024)(2024-05-24)
2024年教育政策与实践研讨会(ICEPP 2024)(2024-05-24)
第三届机电一体化与机械工程国际会议(ICMME2024)(2024-05-24)
2024年电子器件、传感控制技术与光学机械工程国际学术会议(EDSCTOE 2024)(2024-05-25)
第十四届地质和地球物理学国际会议(ICGG 2024)(2024-05-31)
2024年食品工程与农业科学国际会议(ICFEAS 2024)(2024-06-02)
2024年第三届网络、通信与信息技术国际会议(CNCIT 2024)(2024-06-07)
第十届机械工程、材料和自动化技术国际会议(MMEAT 2024)(2024-06-21)
2024年先进机器人,自动化工程与机器学习国际会议(ARAEML 2024)(2024-06-28)
2024年互联网、机电控制技术与轨道交通国际会议(IMECTRT 2024)(2024-5-25)
2024年遥感测绘与全球定位算法国际学术会议(RSGPA 2024)(2024-6-28)
2024城市建设与交通运输、土木工程国际学术会议(UCTCE 2024)(2024-5-25)
2024通信技术、密码学与网络安全国际学术会议(ICCTCNS 2024)(2024-6-24)
2024年图像、视觉与软件工程国际会议(ICIVSE 2024)(2024-6-22)
第六届模式识别与智能系统国际会议(PRIS 2024)(2024-7-25)
2024年核物理科学、化学与纳米材料国际学术会议(NPSCN 2024)(2024-5-25)
2024年企业管理与对外贸易国际学术会议(ICEMFT 2024)(2024-6-25)
第九届地质灾害研究与防治国际学术会议(GRP 2024)(2024-5-31)
2024年计算机视觉、人工智能与工业设计国际学术会议(CVAIID 2024)(2024-6-21)