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清华大学 材料学院研究团队首次实现共价键氮化硅陶瓷室温塑性变形
2024/04/22
陶瓷是我国的重大发明,是中华文明的重要载体。先进陶瓷材料因具有耐高温、耐腐蚀、强度高、密度低等优异性能而备受关注,并成为许多高新技术领域发展的关键材料。自上世纪六十年代末开始,陶瓷发动机就因具有重量轻、工作温度高、热机转化效率高的特点,引起了世界各国的重视。各国纷纷加大投入,启动各类研究计划,掀起了全球的研究热潮。然而,经过数十年努力,陶瓷发动机的研究未能取得很大突破。究其原因,主要在于未能解决陶瓷的脆性问题,从而导致陶瓷材料的可靠性低。因此,陶瓷材料增韧和其塑性研究,一直是陶瓷材料研究的核心内容和重要前沿,也是难度最大、最具挑战性的课题之一。
近日,清华大学材料学院研究团队通过在共价键氮化硅陶瓷材料中设计共格界面,创新性引入“共价键断裂-旋转-再键合”方式来实现类似金属中的位错运动,使得氮化硅陶瓷表现出前所未有的室温压缩塑性形变,形变量高达20%,同时其压缩强度提高至原来的2.3倍(~11GPa)。
研究团队在氮化硅陶瓷中设计了一种共格界面结构。通过旋进电子衍射(PED)、高角环形暗场扫描透射电子显微镜(HAADF-STEM)、积分差分相位衬度技术(iDPC-STEM)精细表征了共格界面在氮化硅陶瓷中的分布、界面原子结构、晶体取向关系(图1)。
图1.具有α/β共格界面的Si3N4陶瓷的微观结构
原位力学测试表明,与不含有共格界面结构的普通氮化硅陶瓷相比,具有α/β共格界面结构的氮化硅陶瓷表现出前所未有的高达20%的室温压缩塑性形变,压缩强度提高至原来的2.3倍(~11GPa)。这种强度与塑性应变的同时提升,在陶瓷材料中殊为少见(图2)。
图2.具有不同比例共格界面的多晶Si3N4纳米柱的力学行为
为了研究在外力作用下的结构演变,研究团队分别观察了材料在静态和动态载荷下的变化。结果显示,具有共格结构的氮化硅陶瓷在两种载荷的作用下,均能够发生β→α的相变,这种室温下压力诱导的β→α相变是首次发现。相比之下,不具有共格结构的氮化硅则无法发生β→α相变(图3)。研究团队使用原位透射电子显微镜揭示了这种α/β共格界面在应力诱导的β→α相变中的作用(图4)。
图3.在高压压缩过程中,Si3N4样品中的相含量变化
图4.原位TEM展示的一个代表性β→α相变
研究团队通过第一性原理计算在原子层级揭示了β→α相变机制,原子尺度的滑动以及随后[NSi3]单元旋转和界面上的结构畸变导致了相变的发生(图5)。α和β之间的共格界面有利于断键后原子的再结合,这促进了键的转换,而不会引发传统断键过程中总是出现的裂纹。而由键转换产生的连续原子重排的积累导致了应力诱导β→α相变和随后的塑性变形能力。
图5. 计算结果展示了β→α的相变路径
相关成果于10月28日发表在《科学》(Science)期刊上,标题为“基于共格界面键切换机制实现氮化硅陶瓷塑性变形”(Plastic deformation in silicon nitride ceramics via bond switching at coherent interfaces)。该研究成果被《科学》期刊选为“研究亮点”(Research Highlights),编辑以“逐步终结断裂”(Phasing out fracture)为题予以重点介绍。《科学》期刊同期还发表了针对该研究成果的前瞻性(Perspective)文章,文章指出,陶瓷如能实现塑性,将成为比目前性能最好的合金还要更轻、更强的材料,但陶瓷塑性非常罕见;该研究通过独特的结构设计和新的相变机制,在氮化硅(综合性能最优异的工程陶瓷之一)中实现了室温塑性,这为最终实现可变形陶瓷的梦想提供了可行途径。该研究成果一经发表,立即引起广泛关注,phys.org、nanowerk等知名学术网站纷纷进行了报道。
该论文的通讯作者为国家自然科学基金委员会陈克新研究员,共同第一作者为清华大学材料学院张杰博士、刘光华副教授、崔巍博士,中科院物理所杜世萱研究员等为主要合作者。清华大学材料学院为论文的第一完成单位。
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