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北京大学物理学院王恩哥、陈基课题组与合作者揭示立方冰的生长过程

2024/04/10

水和冰是这个世界上最常见的物质之一,是生命之源,也是在物理、化学、生命科学和工程技术领域起到重要作用的物质。水和冰的研究几乎贯穿了整个自然科学的历史。得益于实验探测手段的不断进步,对水和冰的相图以及微观结构的认识在过去几十年得到了大大的推进,已经明确揭示的三维冰相就有18种。在自然界中,可以自发结晶的冰相也不是唯一的,除了最常见的六角相冰,还有一种非常神秘的立方冰。诺奖得主Linus Pauling最早基于剩余熵理论预言了立方冰的存在,德国科学家H. König在1943年首次报道了立方冰的实验探索。虽然此后又有更多的探索研究,已报道的工作仍不能对立方冰给出确定性的证据,也不了解立方冰在水的结晶过程中扮演的角色。立方冰之所以难以琢磨和备受争议,本质上是因为立方相冰和六角相冰同属冰(I)相家族,它们拥有完全相同的水分子层状结构(图1),两者结构的唯一不同在于两者沿垂直这些层状结构的方向上堆垛方式不同。在六角冰中,相邻两层镜面对称,而在立方冰中,每层相对于前一层有1/3周期的滑移。在水的结晶过程中,立方冰面临着六角冰的激烈竞争,而且即便立方冰可以短暂出现,它也很容易转变成六角冰或者所谓的“堆垛无序冰”。

图1. 冰(I)相的结构。a. 冰(I)相的层状结构;b. 六角冰;c. 四方冰;d. 堆垛无序冰

近期,针对这一重要的科学问题,北京大学物理学院凝聚态物理与材料物理研究所陈基研究员和量子材料科学中心王恩哥院士与中国科学院物理研究所白雪冬研究员和王立芬副研究员开展合作,对高纯单晶立方冰的生长进行了深入的探索。白雪冬-王立芬实验团队利用白雪冬课题组研发的原位冷冻电镜技术,在透射电镜内首次实现了高纯单晶大颗粒立方冰的制备,并利用原子分子分辨的低剂量电子束成像技术对立方冰进行了原位表征,实时追踪了立方冰的生长动力学,通过电子束扰动技术探究了立方冰-六角冰转变过程中堆垛无序晶畴的结构动力学。王恩哥-陈基理论团队利用分子动力学模拟开展了理论计算研究,对立方冰的稳定性、缺陷结构及动力学问题进行了深入的分析,对立方冰与六角冰的竞争生长机理和立方冰的缺陷结构及动力学提供了理论描述,揭示了立方冰正四面体结构的协同扭曲、氢键的键长拉伸、键角改变、层错应力释放等微观过程。该工作对我们理解自然界中冰的成核机制和立方冰-六角冰转变等过程都有重要意义。相关研究成果以《分子尺度追踪立方冰》(“Tracking cubic ice at molecular resolution)为题于2023年3月29日在《自然》(Nature)期刊发表(DOI: 10.1038/s41586-023-05864-5)。

北京大学物理学院2021级博士生刘科阳在陈基和王恩哥的指导下完成了理论计算部分的研究,与中国科学院物理研究所博士生黄旭丹及王立芬为共同第一作者。王立芬、陈基、王恩哥和白雪冬为共同通讯作者。参与本项目的合作者还有北京大学物理学院江颖教授、北京大学材料科学与工程学院刘磊研究员以及中国科学院物理研究所许智高级工程师、田学增副研究员和王文龙研究员等。上述工作得到了国家自然科学基金委、中国科学院、科技部、北京自然科学基金委和中科院青年创新促进会的资助。


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