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深圳研究生院潘锋团队在Nature Protocols发表界面水微观结构研究突破
2024/04/01
电化学催化反应往往与催化剂表面处的水分子微观结构及其动力学过程密切相关。这些界面水分子可以直接参与到反应中的质子传递过程,从而对包括析氢反应、氧还原反应、氧析出反应、氮气还原反应、二氧化碳还原反应在内的多种电化学过程起到至关重要的作用。因此,在原子层面上解析界面水的结构及其演化,是电化学领域中的一个关键科学问题。为了避免复杂表面形貌对界面水结构分析过程中带来的影响,研究者们尝试使用原子级平整的单晶表面并通过原位表征技术对界面水结构进行探索。然而,由于反应中间相和体相水对界面水信号的干扰,界面水结构模型的搭建仍存在困难,尤其是难以分析不同电位下的界面水结构演化过程。此外,过去常用于研究界面水结构的传统表面增强拉曼光谱技术无法在原子级平整的单晶表面获得等离子体表面共振。因此,开发针对界面水的新型表征技术是目前亟待突破的研究方向之一。
基于SHINERS的界面水结构研究
针对这一难题,北京大学深圳研究生院新材料学院潘锋教授团队连同厦门大学物理科学与技术学院李剑锋团队合作开发了一套基于壳层隔绝纳米粒子增强拉曼光谱(SHINERS)和第一性原理分子动力学模拟(AIMD)的界面水结构研究工具,相关成果以“In situ electrochemical Raman spectroscopy and ab initio molecular dynamics study of interfacial water on a single-crystal surface”为题发表在近期的Nature Protocols(Nature Protocols 18 (3), 883,2023)上。该论文详细讨论了在界面水结构研究中单晶电极的制备方法、壳层隔绝纳米粒子的拉曼增强模式、杂质去除手段以及如何在原位实验中排除体相水和氢气气泡对测量结果的干扰。同时,该论文还总结了基于SHINERS实验结果的计算模型搭建过程,详细阐述了如何通过AIMD模拟结果分析界面水的取向和有序度,以及如何分析不同电位的结构演化过程。本文为深入探讨界面水参与的质子传输机制提供了重要的研究工具。
基于AIMD的界面水结构研究
厦门大学王耀辉博士和北京大学李舜宁博士为该论文的共同第一作者,潘锋和李剑锋为通讯作者。该研究得到了国家自然科学基金、广东省重点实验室、深圳市基础研究项目的资助。
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