- 列举一些优秀的舞蹈学论文题目 37
- 《上海针灸杂志》属于什么期刊 51
- 深圳国际研究生院孙波团队合作在金 55
- 分享组织器官治疗学论文摘要写作的 34
- 关于软件工程方向论文题目借鉴及期 61
- 高级职称是否要求有专著呢? 49
- sci期刊审稿人让补充实验该怎么 58
- 发表论文服务的流程和注意事项有哪 46
- 线上学术会议的有哪些优势 54
- 武汉大学刘勇教授团队揭示脂肪组织 61
- 学术不端行为违反学术规范 44
- 清华大学化工系卢滇楠团队合作研发 79
- 分享林业勘查设计论文投稿技巧 63
- 论文发表有哪些常见骗术呢 46
- 探讨关于寻找会议论文的方法有哪些 60
- 徐州蚁行天下会议服务有限公司 17386
- 北京化工大学 23399
- 佳平国际经济文化发展(北京)有限 17407
- 北京万邦会展有限公司 20397
- FEWFEW 7416
- 安徽中设国际会展 7409
- 北京艾尚国际展览有限公司 23399
- 广州网释电脑租赁有限公司 1394
- 闪耀科技(深圳)有限公司 17398
- 广州市金晔展览有限公司 7381
- 文化部艺术发展中心培训部 23388
- 上海熠诺文化传播有限公司 20405
- 中国针灸推拿协会 23425
- ?北京海量信息技术有限公司 22401
- 广州市鸿威展览服务有限公司 17410
- 湖南国际教育科学研究院 1388
- SHDIF 7384
- 哈尔滨工业大学 17395
- 纳智博研 23386
- AA 7377
清华大学化工系陆奇团队合作在一氧化碳电化学还原反应界面研究中取得新进展
2024/03/21
近日,清华大学化学工程系陆奇副教授团队合作在一氧化碳电化学还原反应界面研究领域取得了重要进展。通过结合电化学活性测试与原位光谱技术,团队首次揭示了电化学界面双电层结构对一氧化碳吸附及电催化还原速率的显著影响。利用高压原位表面增强红外光谱首次观测到非平衡动力学稳态下的电化学界面双电层,为双电层模型提供了新的理论视角,并深化了对电催化过程中阳离子效应的理解。
利用可再生能源产生的电力促进碳的电催化转化为实现人工碳循环提供了一条有效途径。其中,铜催化剂上一氧化碳电催化还原(CORR)能够生成高附加值的多碳产物,因此在领域内备受关注。这一反应在铜催化剂与电解液之间几个纳米尺度的电化学界面上进行,因此,深入理解双电层(EDL)的结构对于设计和优化高效电催化过程具有重要意义。目前,铜表面的一氧化碳吸附质与EDL内部致密离子层之间的相互作用机制尚未被充分研究,成为了电催化领域中亟待探究的关键科学问题。
研究团队采用自主开发的高压原位红外光谱技术,首次观测到通过改变对铜电极施加负电位与提升CO压强的操作顺序,可形成两种截然不同的电化学界面结构。其中,先在1atmCO条件下施加-0.9V的反应电位,然后提升CO压力形成一个具有极低CO覆盖度的双电层结构(EDLlp)。相比之下,若先在0V条件下增加压力,再施加-0.9V的反应电位,则会形成另一种具有较高CO覆盖度的双电层结构(EDLhp)。EDLlp中的CORR速率仅为后者的1/3。这两种界面结构在相同的始态与终态下形成,并能稳定存在2h以上,说明至少有一种界面处于非平衡稳态,且两种稳态间存在常温下无法逾越的动力学势垒。通过深入分析两种不同界面上的斯塔克调谐率和双电层电容,研究者发现EDLlp展现出更为紧密的阳离子层排列和更强的界面电场。基于上述发现,研究者基于CO吸附平衡的判据,为包含吸附物种的电化学界面提出了一种修正的双电层模型。在此模型中,当CO尝试进入结构紧密的EDLlp时会受到阳离子层的排斥,从而导致其化学势上升,表面覆盖度降低。
图1.施加电位和提升压力顺序的不同形成两种不同电化学界面。(a)在-0.9V条件加压时,COL峰随CO压力的变化;(b)在0 V条件加压时,COL峰随CO压力的变化;(c)两种电化学界面的模型示意图
为了更深入地理解界面上阳离子种类对CO吸附阻碍效应的影响,研究者利用冠醚螯合K+来改变界面阳离子结构,并使用包含不同尺寸阳离子的电解液进行了高压原位光谱实验。这些实验揭示了一个关键发现,即阳离子的水合半径是决定界面双电层紧密程度及其对CO吸附阻碍作用的关键因素。令人意外的是,在较大尺寸的水合阳离子体系中,CORR速率反而较低。这表明,不同阳离子导致的界面电场强度差异是决定其CORR性能的关键因素。
图2.不同尺寸的阳离子对CO吸附的阻碍作用。(a)在-0.9V条件加压时COL峰随CO压力的变化,K+与18冠6的摩尔比为4:1;(b)在-0.9V条件加压时COL峰随CO压力的变化,K+与18冠6的摩尔比为1:1;(c)TMA+电解液中,在-0.9V加压时COL峰随CO压力的变化;(d)不同的阳离子电解液中,CO在-0.9V与0V加压至40 barg时的COL峰。(e)CO在-0.9V与0V加压至40 barg时COL峰面积比随阳离子水合半径的变化关系
相关研究成果近日以“双电层致密性对于一氧化碳吸附及电还原速率的影响”(Influence of Electric Double Layer Rigidity on CO Adsorption and Electroreduction Rate)为题,发表于《自然·通讯》(Nature Communications)期刊。
清华大学化学工程系2019级博士生侯嘉婕为论文第一作者,陆奇和北京大学化学与分子工程学院教授徐冰君为论文共同通讯作者。研究得到化学工程联合国家重点实验室(清华大学)和北京分子科学国家实验室(北京大学)的支持。
文章来源清华大学新闻,分享只为学术交流,如涉及侵权问题请联系我们,我们将及时修改或删除。
航院张一慧课题组提出在曲面上组装复杂三维结构及电子器件的新方法
北京大学物理学院何琼毅教授、龚旗煌院士课题组在远程制备非高斯量子态方面取得重要进展
清华大学王灿教授团队在绿色包容的经济刺激方案研究方面取得进展
北理工团队在p区元素Bi团簇/单原子位点串联促进高选择性电合成过氧化氢取得重要进展
南京大学环境学院与海外合作者在自清洁抗污染滤膜研究方面取得进展
第四届计算机图形学、图像与虚拟化研究国际会议(ICCGIV 2024)(2024-05-17)
第九届机电控制技术与交通运输国际学术会议(ICECTT 2024)(2024-05-24)
2024年教育政策与实践研讨会(ICEPP 2024)(2024-05-24)
第三届机电一体化与机械工程国际会议(ICMME2024)(2024-05-24)
2024年电子器件、传感控制技术与光学机械工程国际学术会议(EDSCTOE 2024)(2024-05-25)
第十四届地质和地球物理学国际会议(ICGG 2024)(2024-05-31)
2024年食品工程与农业科学国际会议(ICFEAS 2024)(2024-06-02)
2024年第三届网络、通信与信息技术国际会议(CNCIT 2024)(2024-06-07)
第十届机械工程、材料和自动化技术国际会议(MMEAT 2024)(2024-06-21)
2024年先进机器人,自动化工程与机器学习国际会议(ARAEML 2024)(2024-06-28)
2024年核能科学与材料、物理应用国际会议(NESMPA 2024)(2024-7-24)
2024年综合艺术、文化创新与社会科学国际会议(ICIACIS 2024)(2024-5-25)
2024年第三届先进控制,自动化与机器人国际会议(ICACAR 2024)(2024-5-24)
2024年生物技术与基因编辑国际学术会议(ICBGE 2024)(2024-6-26)
2024年电力系统、电气技术与自动化国际会议(ICPSETA 2024)(2024-5-25)
2024年现代化学技术与文化遗产保护国际会议(MCTCHP 2024)(2024-6-24)
第五届干细胞研究与治疗国际研讨会(SCRT 2024)(2024-5-28)
2024测绘、数据处理与机器人技术国际学术会议(ICSDPRT 2024)(2024-5-26)
2024年学前教育与儿童发展国际研讨会 (PECD 2024)(2024-10-25)
2024年第七届先进机械和电气工程国际会议(AMEE 2024)(2024-10-25)