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中国科学院大连化学物理研究所实现了化学反应的立体动力学精准调控
2024/04/16
图 用激光控制HD分子化学键的方向,使其以两种构型与H原子发生碰撞。在0.50 eV碰撞能下,两种不同碰撞构型的H+HD→H2+D反应的微分反应截面表现出明显差异
在国家自然科学基金项目(批准号:22288201、22173097、41827801、22103084)等资助下,中国科学院大连化学物理研究所杨学明院士、肖春雷研究员实验团队联合张东辉院士、张兆军副研究员理论团队,通过控制分子化学键方向,实现了化学反应的立体动力学精准调控。研究成果以“通过反应物取向实现H + HD → H2 + D反应的立体动力学调控(Stereodynamical control of the H + HD → H2 + D reaction through HD reagent alignment)”为题,以长文(research article)的形式于2023年1月12日在线发表在《科学》(Science)杂志上。论文链接:https://www.science.org/doi/10.1126/science.ade7471。
化学反应的实质是原子、分子等微观粒子相互碰撞并引发旧化学键断裂、新化学键形成的过程。立体动力学效应是化学反应中一个基础而重要的问题,关注的是碰撞过程中反应物分子的空间取向对反应过程有何影响。立体动力学效应的根源在于反应物分子并非简单的质点,而是有着具体的结构和形状。例如,氢分子由两个氢原子通过共价键连接形成,就像一个“哑铃”。因此,当另一个反应物与氢分子发生碰撞时,它从氢分子的一端发起攻击,或者直接攻击氢分子的共价键,这两种情况的反应几率和相应的动力学过程可能会表现出明显的差别。一直以来,如何利用化学反应中的立体动力学效应,实现对化学反应过程和结果的精细控制,是化学动力学研究中的前沿问题之一。
研究人员通过受激拉曼激发技术高效地将氢分子制备于特定的振转激发态,同时赋予氢分子化学键特定的空间取向,并测量了在0.50eV、1.20eV、2.07eV三个碰撞能量下,两种构型的氢氘分子(HD)与氢(H)原子的H+HD→H2+D反应结果,发现产生的氢分子(H2)的量子态和散射角度分布存在显著的立体动力学差异(图)。进一步地,通过非绝热量子动力学模拟,精确重现了实验所观测到的现象,并结合极化微分截面理论方法,详细分析了该反应中存在的立体动力学效应,揭示了量子干涉现象在垂直碰撞构型反应中发挥了重要的作用。
该工作通过高精度的实验和理论研究,验证了通过氢分子量子态空间取向的操控,可以对化学反应进行精细调控,表明了人类对化学反应的认识和调控达到了一个新的高度。审稿人对于该工作给予了高度评价,认为它是反应动力学领域里程碑式的突破(a milestone in the field of reaction dynamics)。
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