锇金属—有机π团簇的三阶非线性光学响应研究获进展
2025/12/15
金属—有机π团簇通过金属d轨道与配体p轨道的杂化,实现了双重芳香协同效应,提升了体系的电子离域能力,为光电功能材料的设计提供了新平台。
近日,中国科学院福建物质结构研究所等提出一种组装策略:以锇金属杂戊搭炔片段为基础单元,组装出Os3—plane团簇为结构基元,并通过两种组装方式构建出4种高阶结构。水平组装:通过C—C共价键连接,构建平面波浪形扩展结构。垂直组装:通过Os—Os金属间相互作用堆叠,形成棱柱状立体结构;其轨道组成、多中心成键特性及芳香特性表明5个团簇的配体与簇芯均具有离域π轨道和芳香性,属于典型的金属—有机π团簇。每种结构表现出增强的三阶非线性光学性能,其中Os9—plane的三阶非线性光学响应系数比Os3—plane高出两个数量级。
系统分析显示,水平组装通过准二维π离域增强了面内π共轭,垂直堆叠促进了层间π轨道重叠。Os9—plane结构表现出窄的HOMO—LUMO能隙、更低的激子结合能、增强的电子离域、更宽的电子—空穴空间分布以及扩展的π离域框架等特性,这协同促进Os9—plane的激发态趋于低能强激发,获得了优异的三阶非线性光学响应系数。
这一研究为三阶非线性光学材料的发展提供了新思路,并为光电功能材料的结构—性能调控提供了参考。
研究工作得到国家自然科学基金和中国博士后科学基金的支持。
多核锇—有机π团簇的结构与性能图
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文章来源福建物质结构研究所,分享只为学术交流,如涉及侵权问题请联系我们,我们将及时修改或删除。
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