5月28日，国际顶尖学术期刊Nature(《自然》)在线发表了题为“Air pollution modulates trends and variability of the global methane budget”（大气污染影响全球甲烷收支的趋势和年际变化）的最新研究成果。中国海洋大学海洋动力-物理环境与智能感知全国重点实验室/海洋与大气学院“青年英才工程”第三层次赵园红副教授为第一作者、清华大学深圳国际研究生院郑博副教授为通讯作者。论文作者还包括法国环境与气候科学实验室、德国于利希研究中心的多名合作者以及中国海洋大学与清华大学深圳国际研究生院的研究生。

甲烷作为全球第二大温室气体，大气中甲烷浓度的快速上升已成为气候变暖的重要推动力，准确理解甲烷源汇过程及其调控机制是开展气候变化治理的关键。大气中羟基（OH）自由基是甲烷最主要的汇，当前对其浓度水平及时空变化趋势的认知尚不清晰，对影响全球OH自由基变化的主控因子理解不足，制约了对甲烷浓度增长速率年际变率的准确理解。为解决这一问题，研究团队自主研发了基于模型与数据双驱动的全球大气OH自由基量化表征系统，系统量化了2005-2021年间臭氧（O3）、一氧化碳（CO）等主要大气污染物对OH自由基和甲烷汇的影响。研究结果揭示了大气污染物调控OH自由基浓度水平及其时空变化，进而影响全球甲烷源汇收支的关键机制，阐明了近年来大气污染物在长期趋势上减缓甲烷增长，在特定时段推动甲烷浓度异常波动的复杂机制。

OH自由基是全球大气甲烷的主要清除剂，其大约1秒的寿命和复杂化学反应特性，使得难以在大气中开展大范围直接观测，基于大气化学模型又难以精准模拟全球尺度OH自由基时空分布，量化其对甲烷汇的影响。聚焦这一挑战，研究团队创新性开发了融合多源观测数据与大气化学箱式模型的综合分析框架，通过卫星遥感与再分析数据获取大气成分浓度的时空变化格局，基于具有复杂化学反应机制的箱式模型全球逐个位置表征OH对不同大气成分变化的响应曲面，基于系统集成实现了对大气成分-OH自由基-甲烷全链条响应过程的精准量化。

图1. 全球对流层OH自由基年际变化(a) 和CH4增长速率（b）

图2. 主要OH自由基前体物驱动的全球对流层OH自由基浓度和甲烷汇的变化

在长期趋势上，对流层O3、水汽增加及CO浓度下降是驱动2005至2021年间OH自由基和甲烷汇增长的主要影响因素。在多种因素共同作用下，大气甲烷的汇以每年1.3-2.0 Tg（百万吨）的速度增强，在长期时间尺度上减缓了甲烷浓度受排放增加驱动的快速增长（图1）。在全球十年时间尺度上，这一效应与农业、化石燃料等人为源甲烷排放变化，以及湿地、野火等自然源变化强度相当（图2），表明大气污染物变化对全球甲烷源汇收支具有与甲烷排放源同等重要的作用。

在年际变化上，甲烷浓度的异常快速增长往往与大气污染物波动导致的OH自由基浓度骤降密切相关。例如，2015年极端野火期间，大量CO排放显著抑制了OH自由基浓度；而2020-2021年新冠疫情期间，人为排放减少导致臭氧浓度下降，同样降低了OH自由基浓度。这些发现解释了近年来甲烷浓度异常波动的底层化学机制，启示未来O3污染控制导致的O3浓度下降与野火频发导致的CO浓度上升将会削弱CH4的汇，需进一步控制甲烷排放以减缓大气中甲烷浓度的增长。

研究建议，在全球人为排放持续变化和气候变暖的背景下，建立大气污染物影响OH自由基和甲烷汇的动态监测评估系统对预测甲烷浓度年际变化趋势和制定气候减缓策略具有重要科学意义。在制定空气质量改善及甲烷控制政策时，需综合考虑大气化学过程对甲烷汇的复杂影响，实现空气污染与气候治理协同。研究得到了国家自然科学基金、深圳市科技计划和山东省自然基金等项目共同资助。